Development of Artificial Photosynthetic Systems towards Fabricating Renewable Energy Cycles

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2022年度は、光増感剤(Ru-qpy)と酸素生成触媒(Ru(bda)-py)を化学修飾したメソポーラスTiO2電極(酸素生成フォトアノード)、およびCO2還元触媒(CoP-py)を化学修飾したメソポーラスTiO2電極(CO2還元カソード)に関して詳細な研究を行った。酸素生成フォトアノードと白金電極からなる分子性光電気化学セルは、疑似太陽光照射下において僅かな外部電圧(0.4 V vs. cathode)を印加すると、水の完全分解を促進できることが明らかとなった。その効率(AB-STH conversion efficiency)は、これまでに報告された先行研究と比べて2番目に高い値であったことから、本分子性光電気化学セルは太陽光による水の完全分解を極めて効率良く駆動できることが判明した。また、この触媒機能は3時間にわたって持続することから、既存の分子性光電気化学セルと比べて非常に高い耐久性を示すことも明らかとなった。一方、CO2還元カソードを用いた水溶液中におけるCO2還元反応においては、-1.25 V vs. SCEの印加電圧下において非常に効率良く合成ガスを生成できることが明らかとなった。この時、CoP-pyはCO2還元反応を駆動してCOを生成し、TiO2は水の還元反応を駆動してH2を生成していることも判明した。また、印加電圧を変化させることによって合成ガス中のCOとH2の生成比を1：1～1：20に制御できることも明らかとなった。触媒機能は2時間後もほとんど失活が見られなかったことから、本CO2還元カソードは非常に高い耐久性を示すことも明らかとなった。