インターエレメント結合による新機能性材料設計のための界面量子化学

21世紀に本格化すると予想される高度情報化社会に向けて、新機能性半導俸デバイスの開発が急速に進展し、金属・半導体・絶縁体の界面構造を原子スケールで制御する化学気相成長(CVD)素過程の解明と制御への期待が一気に高まり、これに呼応して、まさに原子スケール界面を強く意識した量子化学が、理論化学としても、また具体的技術としても確立されることが時代の要請として焦眉の急となっている。申請者は、領域電子密度汎関数理論的視点から、s、p、d、f軌道等電子波動関数の干渉性の差に基づくインターエレメント結合の特性・反応性を理論的に明かにし、界面固有の電子状態の化学的成り立ちや原子核運動のダイナミクスも加わる界面の新現象に到るまでを理論的に研究すると共に、新たな機能を有する材料設計のための界面量子化学とでも呼称すべき新しい学問の礎を築くことを目的とした研究を行った。具体的には、(1)酸素ラジカルによるSi表面酸化反応機構、(2)ClF3クリーニングTiNバリヤーメタルAl選択CVD反応機構、(3)アルキルアミドチタルーアンモニア系のTiN-CVD反応機構、(4)アルコキシオレフィン錯体を用いた銅CVD反応機構、および(5)F原子による水素終端Si表面エッチング反応機構の解明を系統的に行った。更に、申請者独自の領域電子密度汎関数理論に基づく界面固有の化学結合・反応性を表す理論的特性量を計算する新規プログラムを開発し、有限温度における電子の流れと言う全く新しい理論的視点から、孤立分子に関するcharge transfer、exchange、electrostatic、overlap repulsionなど波動関数に基づく従来型の反応性指数を完全に包含し、進んで界面固有の電子状態の化学的成り立ちや反応性を明かにする理論的研究を、水素終端Si表面の電子状態の解明を対象として開始した。

21世紀に本格化すると予想される高度情報化社会に向けて、新機能性半導俸デバイスの開発が急速に進展し、金属・半導体・絶縁体の界面構造を原子スケールで制御する化学気相成長(CVD)素過程の解明と制御への期待が一気に高まり、これに呼応して、まさに原子スケール界面を強く意識した量子化学が、理論化学としても、また具体的技術としても確立されることが時代の要請として焦眉の急となっている。申請者は、領域電子密度汎関数理論的視点から、s、p、d、f軌道等電子波動関数の干渉性の差に基づくインターエレメント結合の特性・反応性を理論的に明かにし、界面固有の電子状態の化学的成り立ちや原子核運動のダイナミクスも加わる界面の新現象に到るまでを理論的に研究すると共に、新たな機能を有する材料設計のための界面量子化学とでも呼称すべき新しい学問の礎を築くことを目的とした研究を行った。具体的には、(1)酸素ラジカルによるSi表面酸化反応機構、(2)ClF3クリーニングTiNバリヤーメタルAl選択CVD反応機構、(3)アルキルアミドチタルーアンモニア系のTiN-CVD反応機構、(4)アルコキシオレフィン錯体を用いた銅CVD反応機構、および(5)F原子による水素終端Si表面エッチング反応機構の解明を系統的に行った。更に、申請者独自の領域電子密度汎関数理論に基づく界面固有の化学結合・反応性を表す理論的特性量を計算する新規プログラムを開発し、有限温度における電子の流れと言う全く新しい理論的視点から、孤立分子に関するcharge transfer、exchange、electrostatic、overlap repulsionなど波動関数に基づく従来型の反応性指数を完全に包含し、進んで界面固有の電子状態の化学的成り立ちや反応性を明かにする理論的研究を、水素終端Si表面の電子状態の解明を対象として開始した。