混合金属型遷移金属-カルコゲンユニットの選択的集積化と活性化

混合金属过渡金属-硫属元素单元的选择性整合和活化

基本信息

  • 批准号:
    12023204
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.02万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
  • 财政年份:
    2000
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2000 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

本研究では,幾つかの二核または三核遷移金属-カルコゲンユニットを出発原料として,これらに遷移金属フラグメントを付加させることにより,様々な骨格を持つ混合金属型遷移金属-カルコゲンクラスターの選択的合成を目指した。2つのジスルフィド配位子で架橋された鉄二核錯体Cp^<S2>_2Fe_2S_4(Cp^<S2>=1,3-C_5H_3(SiMe_3)_2)とかさ高いC_5Me_5配位子を持つルテニウムのカチオン錯体[(C_5Me_5)Ru(MeCN)_3]^+との反応では,反応物のモル比に関係なく[(C_5Me_5)Ru]^+ユニットが1個付加した三核クラスター[Cp^<S2>Fe_2S_4Ru(C_5Me_5)]^+が選択的に得られたのに対し,より立体的に小さいCp配位子を持つ[CpRu(MeCN)_3]^+との反応では,短時間で三核クラスター[Cp^<S2>Fe_2S_4RuCp]^+が選択性よく生成した後,もう1つの[CpRu]^+ユニットがゆっくりと付加し,四核クラスター[Cp^<S2>Fe_2S_4Ru_2Cp_2]^<2+>に変換するのが見られた。この結果は,支持配位子のかさ高さを変化させることにより,生成する遷移金属-硫黄クラスターの核数を制御できることを示している。Ru_2WS_4骨格を持つクラスター{Cp^*(CO)Ru}_2WS_4には,WS_4の周りへのCp^*(CO)Ruフラグメントの結合の仕方によって2つの異性体がある。これらのクラスターと白金錯体PtMe_2(cod)およびPt(PPh_3)_2(CH_2=CH_2)との反応では,ほぼ元のクラスター骨格を保持して,白金フラグメントを1個または2個取り込んだ新規な骨格を持つクラスターが得られることがわかった。トリスルフィド架橋鉄二核錯体{CP(CO)_2Fe}_2(μ-S)_3に3当量のW(CO)_5(THF)を加えたところ,室温で容易に反応し,W(CO)_5フラグメントがトリスルフィド配位子α位の硫黄のみに2個および1個導入された錯体が主生成物として得られた。これらは金属-金属結合を一切持たず,金属フラグメント同士がトリスルフィド配位子のみで結びつけられたクラスターの初めての例である。
In this study, we aim to develop the raw materials for the preparation of binary or trinuclear migrating metals, and to provide guidance for the synthesis of selected binary or trinuclear migrating metals. 2-Fe_2S_4: Iron dinuclear complex bridged by 2-Fe_2S_4 ligand (Cp ^= 1,3-C_5H_3 (SiMe_3)_2)~~(C_5Me_5) Ru (MeCN)_3]^+, The relationship between anti-inflammatory substances and anti-inflammatory substances (C_5Me_5) Ru]^+[Cp ^Fe_2S_4Ru](C_5Me_5)]^+ For selected pairs, for stereo-pairs, for Cp ligands [CpRu](MeCN)_3]^+,[Cp ^Fe_2S_4RuCp]^+4-Tetra Core System [Cp ^Fe_2S_4Ru_2Cp_2]^&lt;2 +&gt;<S2><S2><S2><S2><S2>The results show that the transition of the supporting ligand to sulfur is controlled by the number of nuclei generated by the migration of the metal. Ru_2WS_4 is a new type of compound, and its structure is composed of two different types of compounds. PtMe_2 (cod)= Pt (PPh_3)_2 (CH_2 = CH_2)= Pt (PPh_2)= Pt (PPh_3)_2 (CH_2)= Pt (PPh_3)= Pt (CH_2)= Pt (PPh_2)= Pt (CH_ The reaction of W (CO)_5 (THF) with 3 equivalents of bridging iron dinuclear complex {CP (CO)_2Fe}_2 (μ-S)_3 is easy at room temperature, and the main product of W (CO)_5 is obtained by introducing 2 equivalents of sulfur into α-position of ligand. All metal-metal bonds are present, and the metal-metal bond is present in the metal-metal bond.

项目成果

期刊论文数量(5)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
飛田博実,荻野博: "「大学院錯体化学」第6章6.1「有機金属化学」(p232〜261)"講談社サイエンティフィク. 30 (2000)
Hiromi Tobita、Hiroshi Ogino:“‘研究生院配位化学’第 6 章 6.1‘有机金属化学’(p232-261)”讲谈社科学 30 (2000)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
久家克明: "Synthesis of Tri-and Tetranuclear Metal-Sulfur Clusters by the Reaction of a Trisulfido-Bridged Diiron Complex with W(CO)_5 THF"Chem.Lett.. 3号. 228-229 (2001)
Katsuaki Hisake:“通过三硫桥联铁络合物与 W(CO)_5 THF 的反应合成三核和四核金属硫簇”Chem.Lett.. 3. 228-229 (2001)
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
荻野博、飛田博実、岡崎雅明: "基本無機化学"東京化学同人. 356 (2000)
Hiroshi Ogino、Hiromi Tobita、Masaaki Okazaki:“基础无机化学”东京化学同人356(2000)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
岡崎雅明: "Cluster Synthesis by the Reactions of [CP'_2M_2S_4] with Metal Complexes (Cp'=Cp and Substituted Cyclopentadienyl Ligands, M=Fe,Ru)"Coord.Chem.Rev.. 198巻. 367-378 (2000)
Masaaki Okazaki:“通过 [CP_2M_2S_4] 与金属络合物的反应进行簇合成(Cp=Cp 和取代的环戊二烯基配体,M=Fe,Ru)” Coord.Chem.Rev.. 198. 367-378 (2000 )
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
結城雅弘: "Cluster Construction by Reactions of an Isomeric Pair of Trinuclear Clusters Containing a Tetrathiotungstate Fragment [{Cp'Ru(CO)]_2{W(μ-S)_4}]…"Organometallics. 20巻(印刷中). (2001)
Masahiro Yuki:“通过包含四硫钨酸盐片段的同分异构对三核簇的反应构建簇[{CpRu(CO)]_2{W(μ-S)_4}]…”有机金属学第 20 卷(正在出版)。 (2001)
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知道了