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不斉金属配位子場と溶液中の「場」の効果の相乗作用を利用した不斉ラジカル反応の開発

不斉金属配位子場と溶液中の「場」の効果の相乗作用を利用した不斉ラジカル反応の開発
利用不对称金属配体场和溶液中“场”效应的协同效应发展不对称自由基反应
批准号：
08875175
负责人：
永島 英夫
金额：
$1.41万
依托单位：
Kyushu University (1997)Toyohashi University of Technology (1996)
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Exploratory Research
财政年份：
1996
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
1996 至 1997
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-08875175/
关键词：
遷移金属触媒ラジカル反応場の効果不斉合成銅触媒アミン配位子

项目摘要

项目成果

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触媒的不斉合成に関する数々の知見が集積している現在においても、通常の方法では達成できない、不斉金属触媒を不斉源とする不斉ラジカル反応を、従来考えられてきた不斉配位子場のみの制御ではなく、溶液内に効率的なラジカル制御場を設定し、これをも利用して達成しようとする試みを、銅あるいはルテニウム触媒を用いるポリハロゲン化合物のオレフィンへの分子間、分子内付加反応をとりあげ、不斉反応を阻害する原因となるラジカル連鎖反応の抑制される場の設計と、効率的な不斉誘起触媒の設計という2段階にわけておこなった。窒素上に置換基を有するN-アリルトリクロロアセトアミドを、一価の銅塩と2座配位しうるアミンからなる触媒で処理すると、対応するα、α、γ-トリクロロラクタムが生成する。反応に与える主因子としての、反応基質の構造、2座配位アミン類の種類、および、「場」の効果を導きだす系を含めた溶媒効果に関する系統的な結果をもとに、スパルテインやpymoxのような既知のアミン系不斉配位子を用いて種々の検討をおこなった。その結果、反応自体の進行は多くの場合容易におこるが、炭素-炭素縮合生成時の不斉誘起について良好な結果は得られなかった。分子間反応として、同様な触媒を用いて、スチレンとブロモトリクロロメタンの反応をおこなったところ、室温で反応が進行し、10%ee程度の低いものであったが、炭素-臭素結合生成時の不斉誘起がおこることを明らかにした。
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会议论文
Synthesis of pai-conjugated enamines and nitrogen heterocycles by highly efficient iridium catalysts and their applications to functional materials
  • 批准号：
    21K05058
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
  • 资助金额：
    $2.66万
  • 财政年份：
    2021
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
発生期の高活性ナノクラスター触媒による特異的π系化学変換反応の開発
  • 批准号：
    18037055
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 资助金额：
    $1.22万
  • 财政年份：
    2006
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
ソフトマター反応場:高分子ゲルを用いる新概念の分子触媒反応媒体の実現
  • 批准号：
    18651043
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Exploratory Research
  • 资助金额：
    $2.24万
  • 财政年份：
    2006
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
柔構造架橋配位子をもつ高反応活性複核金属錯体の創製と触媒反応開発
  • 批准号：
    16033246
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 资助金额：
    $2.75万
  • 财政年份：
    2004
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
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