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柔構造をもつ架橋配位子の設計による高反応活性複核金属錯体の合成と触媒反応への展開

柔構造をもつ架橋配位子の設計による高反応活性複核金属錯体の合成と触媒反応への展開
设计具有柔性结构的桥联配体合成高活性双核金属配合物及其在催化反应中的应用
批准号：
15036253
负责人：
永島 英夫
金额：
$1.28万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2003
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2003 至 --
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-15036253/
关键词：
複核錯体架橋配位子動的挙動バイメタリック触媒ヘテロバイメタリック錯体分子触媒

项目摘要

项目成果

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本研究は、フレキシブルに活性金属中心を発生する架橋配位子を開発することにより、触媒反応開発の鍵となる複核構造をもつ配位不飽和種=高活性複核有機金属錯体の合成をおこなうとともに、2つの金属の相乗効果による反応基質の特異的な活性化を達成し、それを生かした有機合成用新規分子触媒反応の開発をおこなうこと、目的としている。触媒サイクルにおける反応活性種は、基質の活性化、化学変換の過程において、柔軟に構造変化を起こす。本特定領域の骨子であるこの錯体の動的な性質を、アミジナート、アミノホスフィンの2つの架橋配位子の配位的フレキシビリティーを利用して、複核錯体に導入することにより、世界的に萌芽期にあるバイメタリック触媒の開発を達成する。平成15年度の成果として、とくに、すでに報告している2つのペンタメチルシクロペンタジエニル基を有するカチオン性複核ルテニウムアミジナート錯体の誘導体のシクロペンタジエニル誘導体の合成経路を新たに開発し、構造的な特徴、アミジナート配位子の動的挙動、さらにその配位不飽和性を活かした基礎的な反応性を明らかにした。また、これらの複核錯体の触媒作用として、有機ハロゲン化合物の活性化反応を検討し、原子移動型ラジカル環化反応、原子移動型ラジカル重合への応用が可能であることを示した。また、アミノホスフィン配位子をもつチタン錯体を設計、合成し、それらと後周期遷移金属種との反応により、新規ヘテロバイメタリック錯体の合成を達成した。以上の成果は、反応性複核錯体の化学の重要な糸口を与える成果として、今後の触媒反応への展開が期待される。
期刊论文(8)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
H.Nagashima, H.Kondo, T.Hayashida, Y.Yamaguchi, M.Gondo, S.Masuda, K.Miyazaki, K.Matsubara, K.Kirchner: "Chemistry of Coordinatively Unsaturated Organoruthenium Amidinates as Entry to Homogeneous Catalysis"Coordination Chemistry Reviews. 245. 177-190 (200
H.Nagashima、H.Kondo、T.Hayashida、Y.Yamaguchi、M.Gondo、S.Masuda、K.Miyazaki、K.Matsubara、K.Kirchner：“配位不饱和有机钌脒化合物进入均相催化的化学”配位
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Y.Motoyama, M.Gondo, S.Masuda, Y.Iwashita, H.Nagashima: "A Cationic Diruthenium Amidinate, (η^5-C_5Me_5)Ru(μ_2-i-PrN=C(Me)Ni-Pr)Ru(η^5-C_5Me_5)]^+, as an Efficient Catalyst for the Atom-transfer Radical Reactions"Chemistry Letters. (印刷中).
Y.Motoyama、M.Gondo、S.Masuda、Y.Iwashita、H.Nagashima：“阳离子二钌脒酸盐，(η^5-C_5Me_5)Ru(μ_2-i-PrN=C(Me)Ni-Pr)Ru (η^5-C_5Me_5)]^+，作为原子转移自由基反应的有效催化剂”化学快报。（印刷中）。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
V.N.Sapunov, R.Schmid, K.Kirchner, H.Nagashima: "The importance of interligand interactions to structure and reactivity of coordinatively unsaturated ruthenium and iron half-sandwich complexes - application of the TSC concept II"Coordination Chemistry Rev
V.N.Sapunov、R.Schmid、K.Kirchner、H.Nagashima：“配体间相互作用对配位不饱和钌和铁半夹心配合物的结构和反应性的重要性 - TSC 概念 II 的应用”配位化学修订版
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
S.Niibayashi, K.Mitsui, K.Matsubara, H.Nagashima: "Novel Titanium-Cobalt Complexes Formed by Reductive Cleavage of a Co-Co Bond in CO_2(CO)_8 by Titanocene tert-Butoxides : Synthesis, Characterization, and Mechanistic Aspects for Metal-Metal Bond Recombin
S.Niibayashi、K.Mitsui、K.Matsubara、H.Nagashima：“二茂钛叔丁醇通过还原裂解 CO_2(CO)_8 中的 Co-Co 键形成新型钛钴配合物：合成、表征和机理
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Synthesis of pai-conjugated enamines and nitrogen heterocycles by highly efficient iridium catalysts and their applications to functional materials
  • 批准号：
    21K05058
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
  • 资助金额：
    $2.66万
  • 财政年份：
    2021
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
発生期の高活性ナノクラスター触媒による特異的π系化学変換反応の開発
  • 批准号：
    18037055
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 资助金额：
    $1.22万
  • 财政年份：
    2006
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
ソフトマター反応場:高分子ゲルを用いる新概念の分子触媒反応媒体の実現
  • 批准号：
    18651043
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Exploratory Research
  • 资助金额：
    $2.24万
  • 财政年份：
    2006
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
柔構造架橋配位子をもつ高反応活性複核金属錯体の創製と触媒反応開発
  • 批准号：
    16033246
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 资助金额：
    $2.75万
  • 财政年份：
    2004
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
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