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メタラサイクリックな金属触媒の電子授受能力を利用した複素環化合物の合成

メタラサイクリックな金属触媒の電子授受能力を利用した複素環化合物の合成
利用金属环金属催化剂的电子转移能力合成杂环化合物
批准号：
13029090
负责人：
永島 英夫
金额：
$1.22万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
2001
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2001 至 --
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13029090/
关键词：
有機遷移金属錯体銅ルテニウムβ-ラクタムγ-ラクタムラジカル環化反応アミジナート分子触媒

项目摘要

项目成果

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本研究は、広範な生理活性物質の基本骨格である窒素を含む4〜6員環化合物の効率的な合成法として、分子内の適当な位置に炭素-炭素二重結合を有するポリハロアミドを触媒的に環化させ、多官能性ラクタムを得る方法を確立することを目的としている。本年度は、まず、従来の多座窒素配位子をもつ銅錯体を用いた、4〜5員環ラクタムの合成経路の確立をめざして、反応基質であるエナミド構造をもつトリクロロアセトアミド、N-アリルトリクロロアセトアミド、N-アリルジフルオロプロモアセトアミド、および、生成物である塩素あるいはフッ素を含むβ、γ・ラクタムを、結晶構造解析、溶液中での動的挙動、サイクリックボルタンメトリーを用いた酸化還元電位の測定、という3つの手段で、構造と電子構造を明らかにした。その結果、反応に与える立体構造、電子構造の因子を系統的に整理することに成功した。さらに、効率的触媒の開発をめざして、メタラサイクル(ジアザルテナシクロブタン)構造をもつルテニウムアミジナート錯体の開発した。得られた数種類のルテニウムアミジナート錯体を、サイクリックボルタンメトリー測定をおこない、上記環化反応の触媒としての機能を、錯体の酸化還元電位により評価した。その結果、(η^5-C_5Me_5)Ru(η-amidinate)が従来の銅錯体と同等の酸化電位をもち、N-アリルトリクロロアセタアミドの環化反応によるγ-ラクタム合成にもっともよい結果を与えることを見出した.この錯体を触媒的に用いて天然物であるピロリジジンアルカロイド骨格の合成に成功した.
期刊论文(5)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
T.Hayashida, Y.Yamaguchi, K.Kirchner, H.Nagashima: "Isolable Yet Highly Reactive Cationic Organoruthenium(II) Amidinates, [Ru(η^6-C_6R_6)(η-amidinate)]^+X, Showing Signs of Coordinative Unsaturation ; Isoelectronic Complexes of Ru(η^5-C_5Me_5)(η-amidinate
T.Hayashida、Y.Yamaguchi、K.Kirchner、H.Nagashima：“可分离但高度反应性的阳离子有机钌 (II) 脒酸盐，[Ru(η^6-C_6R_6)(η-amidinate)]^+X，显示出Ru(η^5-C_5Me_5)(η-脒)的配位不饱和配合物；
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
H.Kondo, A.Kageyama, Y.Yamaguchi, M.Haga, K.Kirchner, H.Nagashima: "Oxidative Addition of Allylic Substrates to Coordinatively Unsaturated Ruthenium Compounds, [Ru(η^5-C_5Me_5)(η-amidinate)]:Preparation, Structure Elucidation, and Catalysis of Novel Ruthe
H.Kondo、A.Kageyama、Y.Yamaguchi、M.Haga、K.Kirchner、H.Nagashima：“烯丙基底物与配位不饱和钌化合物的氧化加成，[Ru(η^5-C_5Me_5)(η-脒)” ]:新型Ruthe的制备、结构解析和催化
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
H.Kondo, K.Matsubara, H.Nagashima: ""Novel Coordinatively Unsaturated Bimetallic Complexes, [(η^5-C_5Me_5)Ru(_<μ2>^<-i>PrNC(Me)=N^iPr)Ru(η^5-C_5Me_5)]^+ : A Bridging Amidinate Ligand Perpendicular to the Metal-Metal Axis Effectively Stabilizes the Highly
H.Kondo、K.Matsubara、H.Nagashima：“新型配位不饱和双金属配合物，[(η^5-C_5Me_5)Ru(_<μ2>^<-i>PrNC(Me)=N^iPr)Ru( η^5-C_5Me_5)]^+：垂直于金属-金属轴的桥接脒基配体有效稳定高度
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
T.Hayashida, H.Nagashima: "Ruthenium Amidinato-carbene Complexes Containing a Ru-Si Bond : Formation and Reversible α-Silyl Group Migration from the Metal to the Carbene Ligand"Organometallics. 20. 4996-4998 (2001)
T.Hayashida、H.Nagashima：“含有 Ru-Si 键的钌脒基-卡宾配合物：形成和从金属到卡宾配体的可逆 α-甲硅烷基迁移”有机金属学 20. 4996-4998 (2001)。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Synthesis of pai-conjugated enamines and nitrogen heterocycles by highly efficient iridium catalysts and their applications to functional materials
  • 批准号：
    21K05058
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
  • 资助金额：
    $2.66万
  • 财政年份：
    2021
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
発生期の高活性ナノクラスター触媒による特異的π系化学変換反応の開発
  • 批准号：
    18037055
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 资助金额：
    $1.22万
  • 财政年份：
    2006
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
ソフトマター反応場:高分子ゲルを用いる新概念の分子触媒反応媒体の実現
  • 批准号：
    18651043
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Exploratory Research
  • 资助金额：
    $2.24万
  • 财政年份：
    2006
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
柔構造架橋配位子をもつ高反応活性複核金属錯体の創製と触媒反応開発
  • 批准号：
    16033246
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 资助金额：
    $2.75万
  • 财政年份：
    2004
  • 负责人：
    永島 英夫
  • 依托单位：
    Kyushu University
海外基金