软物质反应领域：利用聚合物凝胶实现分子催化反应介质新概念-猫眼课题宝

软物质反应领域：利用聚合物凝胶实现分子催化反应介质新概念

批准号：

18651043

负责人：

永島英夫

金额：

$2.24万

依托单位：

Kyushu University

依托单位国家：

日本

项目类别：

Grant-in-Aid for Exploratory Research

财政年份：

2006

资助国家：

日本

项目状态：

已结题

起止时间：

2006 至 2007

来源：

https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-18651043/

关键词：

触媒・化学プロセス固定化触媒ソフトマター分子触媒反応場触媒触媒反応場高分子ゲルシリコーン樹脂シロキサン繰り返し再利用

项目摘要

项目成果

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本研究は「分離・回収・再利用が簡単な触媒」を、コロイド、ゲルのようなやわらかい物質が作る複合系である「ソフトマター」を用いた新しい触媒反応媒体を提案し、実現することにより達成しようとするものであり、ゲルの設計、触媒設計、反応設計とその実現をめざす実験を積み重ねて、反応媒体として最適な高分子ゲルを絞り込み、「分子触媒を固定した高分子ゲル」という、新しい環境低負荷触媒の研究分野を切り開くことを目的とした研究を実施した。昨年度までにルテニウム3核クラスター塩の固定に成功しているが、今年度、アルケンの異性化反応を代表的な反応として、反応基質の多様性、触媒効率を系統的な条件検討により、有機合成化学・プロセス化学で有用なレベルまで引き上げることに成功している。また、白金触媒の固定に成功し、反応選択性に優れた芳香族ニトロ化合物の水素化反応に展開することに成功している。これらいずれの場合も、金属種は完全にゲル中に固定されており、簡単な操作で金属、および、ケイ素がまったく含まれない生成物が得られる。また、繰り返し再使用が可能であり、繰り返し実験による効率の低下および金属の漏れ出しは見られない。ゲルの架橋状況、触媒の固定化状況を各種の分光学測定を用いて検討し、高分子マトリクス中に分子状の金属種としての存在が示唆されている。これをベースに触媒効率、分離効率がよく、効率的再利用が図れる触媒設計指針が得られている。これらを、ゲルの生成反応を、アミドの還元等の有機合成反応へ応用した研究成果に応用したほか、高分子ゲル多様な高分子への拡張(とくにアルミノキサン)、他の金属種の固定(鉄、ロジウム、イリジウム等)についても基礎的な知見を集積した。

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