Fine Tuning of Group 9 Metal-Chiral Acid Hybrid Catalysts Towards Deepening and Extension of Asymmetric C-H Functionalization

第 9 族金属-手性酸杂化催化剂的微调以加深和扩展不对称 C-H 官能化

基本信息

  • 批准号:
    20H02730
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 11.23万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
  • 财政年份:
    2020
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2020-04-01 至 2023-03-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

初年度に順調に成果のあった、3項目の研究内容について、継続して以下を実施した。(i)アキラルCp部への官能基導入について:初年度に見出したアミドユニットをアキラルCp部に導入したアキラルなロジウム触媒とキラルカルボン酸とのハイブリッド化による立体制御について、アミド部とキラルカルボン酸部との間の相互作用様式を量子化学計算を駆使した解析によ理、ロンドン分散力の重要性について明らかとした。解析に基づく触媒最適化を実施した。(ii) キラル求核触媒との協働系について:キラル求核触媒を単一のキラル源としたCーH官能基化における立体制御についての検証の結果、Benzotetramisole触媒の誘導体のうちセレン元素を有するものが最適であることを初年度に確認した。2年目は、細かな条件検討を行い、結果、アシルフルオリドの低速添加、および、ロジウム触媒とキラル求核触媒の量比の最適化により最高99:1erにて生成物が得られることを確認した。さらに基質適用範囲の検討を行い、論文投稿を行った。最終年度に論文改訂のための追加実験を実施し、論文公表を完成させる見込みとなった。(iii) 新規キラル酸の活用について:初年度は、新しい分子骨格を有するキラルカルボン酸として擬似C2対称性を有するキラルカルボン酸の創出に成功した。2年目は、新規に創出したキラルカルボン酸の有効性を実証するために、ルテニウムおよびコバルト触媒への適用を行った。特に、生物活性化合物の設計に有効なスルホキシイミンの不斉非対称化について集中的に検討を行い、ルテニウムについてはスルホキシイミンのアルキル化に対して有効性が確認され、論文公表を行なった。また、コバルトについては、スルホキシイミンのアミド化に有効であった。最終年度での論文公表に向けた取り組みにつながる成果を得ており、順調に進んでいる。
In the first year, the research results of the three projects were adjusted and implemented. (i)The introduction of functional groups into the Cp moiety was observed in the initial year. The interaction between the Cp moiety and the acid moiety was studied by quantum chemical calculation. The importance of dispersion force was clarified. Analysis of basic catalyst optimization (ii)The results of the examination and verification of the single source of the nuclear catalyst and the coordination system of the C-H functionalization, and the existence of the elements of the inducer of the Benzotetramisole catalyst are confirmed in the first year. 2 years, detailed conditions for the study of the operation, results, the low speed of the addition of catalyst, catalyst, the optimization of the ratio of nuclear catalyst, the highest 99:1, the product is confirmed. The application of the matrix is discussed in the paper submission process. The final annual revision of the paper and the addition of the paper are carried out, and the paper is completed. (iii)New regulations on the use of organic acids: in the early years, new molecular frameworks have been developed successfully. In 2002, the new regulations were created to demonstrate the effectiveness of acid and catalyst. The design of bioactive compounds has the following characteristics: 1. The design of bioactive compounds has the following characteristics: 1. The design of bioactive compounds has the following characteristics: 1. The design of bioactive compounds has the following characteristics: There is no need to change the situation. The final year of the paper's public table is to select the group, the results are to be obtained, and the order is to be advanced.

项目成果

期刊论文数量(12)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
修飾 Cp イリジウム(III)錯体の合成及び 4 回の C-H 活性化を経るアントラセン誘導体合成反応の開発
修饰Cp铱(III)配合物的合成及四次C-H活化蒽衍生物合成反应的进展
  • DOI:
  • 发表时间:
    2020
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    冨田永希;山田航大;柴田祐;田中健;小島正寛;吉野達彦;松永茂樹
  • 通讯作者:
    松永茂樹
Dalian University of Technology(中国)
大连理工大学(中国)
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Qingdao University of Sci & Tech(中国)
青岛科技大学(中国)
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
不斉C-H結合官能基化を目指した新規キラル触媒の創製
创造用于不对称C-H键功能化的新型手性催化剂
  • DOI:
  • 发表时间:
    2020
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Shibahara Fumitoshi;Shibata Yoshifuru;Murai Toshiaki;辻 勇人;松永茂樹
  • 通讯作者:
    松永茂樹
薬品製造化学研究室
药品制造化学实验室
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
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  • 作者:
    福原 和哉;高田 健太郎;岡田 茂;松永 茂樹;Dai Oba;大庭大;大庭大;大庭大;Dai Oba;Dai Oba
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