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非ヘム遷移金属錯体による分子状酸素の活性化と応用

非ヘム遷移金属錯体による分子状酸素の活性化と応用
非血红素过渡金属配合物对分子氧的活化及应用
批准号：
04F04137
负责人：
伊東 忍
金额：
$1.54万
依托单位：
Osaka City University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2004
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2004 至 2005
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-04F04137/
关键词：
ジオキシゲナーゼ分子状酸素の活性化単核銅錯体フラボノール酵素反応機構銅タンパク質モデル錯体触媒機能

项目摘要

项目成果

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1)活性酸素-遷移金属錯体の構造と反応性の精密制御単核、二核および多核の遷移金属(主に銅や鉄)-酸素錯体の創成を目指した新規な配位子の設計・合成を行った。得られた配位子を用いて金属錯体を調製し、分子状酸素との反応について検討を行った。活性酸素中間体の検出は紫外可視フォトダイオードアレイ分光光度計や共鳴ラマンスペクトルなどの分光学的手法を用いて行った。本年度は特に遷移金属-酸素錯体の構造や物性および反応性に及ぼす水素結合の役割について重点的に検討を行った。これを達成するために、分子内に水素結合ドナーとなる官能基を導入した新しい配位子の設計と合成を行い、銅(I)錯体や鉄(II)錯体を調製し、それらの構造や分子状酸素との反応について系統的に検討した。2)Quercetin 2,3-dioxygenasenモデル反応の開発と機能解明本年度はまた、活性中心に銅を含む二原子酸素添加酵素としては最初の例として注目を集めているQuercetin 2,3-dioxygenasenの構造と機能に着目して、活性中心の精密モデル化とその機能解明についても引き続き検討を行った。具体的には配位子内の異なった部分にカルボキシル基を導入した新規な多座配位子を設計合成し、それを用いた銅(II)、鉄(II)、ニッケル(II),マンガン(II),コバルト(II)錯体の合成と構造および機能について詳細かつ系統的に検討を加えた。その成果をもとに酵素活性中心に存在するカルボキシル基の効果について考察を加えると共に、ジオキシゲナーゼ活性に及ぼす中心金属の効果を明らかにした。
英文摘要
1)活性酸素-遷移金属錯体の構造と反応性の精密制御単核、二核および多核の遷移金属(主に銅や鉄)-酸素錯体の創成を目指した新規な配位子の設計・合成を行った。得られた配位子を用いて金属錯体を調製し、分子状酸素との反応について検討を行った。活性酸素中間体の検出は紫外可視フォトダイオードアレイ分光光度計や共鳴ラマンスペクトルなどの分光学的手法を用いて行った。本年度は特に遷移金属-酸素錯体の構造や物性および反応性に及ぼす水素結合の役割について重点的に検討を行った。これを達成するために、分子内に水素結合ドナーとなる官能基を導入した新しい配位子の設計と合成を行い、銅(I)錯体や鉄(II)錯体を調製し、それらの構造や分子状酸素との反応について系統的に検討した。2)Quercetin 2,3-dioxygenasenモデル反応の開発と機能解明本年度はまた、活性中心に銅を含む二原子酸素添加酵素としては最初の例として注目を集めているQuercetin 2,3-dioxygenasenの構造と機能に着目して、活性中心の精密モデル化とその機能解明についても引き続き検討を行った。具体的には配位子内の異なった部分にカルボキシル基を導入した新規な多座配位子を設計合成し、それを用いた銅(II)、鉄(II)、ニッケル(II),マンガン(II),コバルト(II)錯体の合成と構造および機能について詳細かつ系統的に検討を加えた。その成果をもとに酵素活性中心に存在するカルボキシル基の効果について考察を加えると共に、ジオキシゲナーゼ活性に及ぼす中心金属の効果を明らかにした。
期刊论文(14)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Intramolecular Arene Hydroxylation versus Intermolecular Olefin Epoxidation by (μ-η2 : η2-Peroxo)dicopper(II) Complex Supported by Dinucleating Ligand
双核配体支持的 (μ-η2 : η2-Peroxo)二铜 (II) 配合物的分子内芳烃羟基化与分子间烯烃环氧化
DOI： --
发表时间： 2006
期刊： J. Am. Chem. Soc. 128-12
影响因子： --
作者： [T.Matsumoto, M.Suzuki.et al.]
通讯作者： M.Suzuki.et al.
A Functional Model for pMMO (Particulate Methane Monooxygenase). Oxygenation of Alkanes with H_2O_2 Catalyzed by β-Diketiminatocopper(II) Complexes
β-二酮亚铜 (II) 配合物催化的 pMMO（颗粒甲烷单加氧酶）H_2O_2 烷烃氧化作用的功能模型。
DOI： --
发表时间： 2006
期刊： J.Inorg.Biochem. (in press)
影响因子： --
作者： [Shinobu Itoh, et al.]
通讯作者： et al.
ピリジルアルキルアミン系配位子を用いた銅錯体の構造と反応性の精密制御-酵素活性中心モデルを中心に-
使用吡啶烷基胺配体精确控制铜配合物的结构和反应性 - 关注酶活性中心模型 -
DOI： --
发表时间： 2005
期刊： 有機合成化学協会誌 63・12
影响因子： --
作者： [Shinobu Itoh, et al., 伊東 忍]
通讯作者： 伊東 忍
A Model Compound of the Novel Organic Cofactor CTQ (Cysteine Tryptophylquinone) of Quinohemoprotein Amine Dehydrogenase
醌血红素蛋白胺脱氢酶新型有机辅因子CTQ（半胱氨酸色氨酸醌）的模型化合物
DOI： --
发表时间： 2004
期刊： Eur.J.Org.Chem. 14
影响因子： --
作者： [S.Itoh, et al.]
通讯作者： et al.
共 12 条
    単核銅-活性酸素錯体の構造と反応性の精密制御
    • 批准号：
      23K26669
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    • 资助金额：
      $7.16万
    • 财政年份：
      2024
    • 负责人：
      伊東 忍
    • 依托单位：
      Osaka University
    Precise Control of Structure and Reactivity of Mononuclear Copper-Active Oxygen Complexes
    • 批准号：
      23H01976
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    • 资助金额：
      $12.15万
    • 财政年份：
      2023
    • 负责人：
      伊東 忍
    • 依托单位：
      Osaka University
    新規な生体関連単核銅活性酸素錯体の開発と応用
    • 批准号：
      14F04038
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.47万
    • 财政年份：
      2014
    • 负责人：
      伊東 忍
    • 依托单位：
      Osaka University
    有機光触媒水素発生系の構築
    • 批准号：
      13F03330
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.47万
    • 财政年份：
      2013
    • 负责人：
      伊東 忍
    • 依托单位：
      Osaka University
    海外基金