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非ヘム遷移金属錯体による分子状酸素の活性化と応用

非血红素过渡金属配合物对分子氧的活化及应用

基本信息

批准号：
04F04137
负责人：
伊東忍
金额：
$ 1.54万
依托单位：
Osaka City University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2004
资助国家：
日本
起止时间：
2004 至 2005
项目状态：
已结题

项目摘要

1)活性酸素-遷移金属錯体の構造と反応性の精密制御単核、二核および多核の遷移金属(主に銅や鉄)-酸素錯体の創成を目指した新規な配位子の設計・合成を行った。得られた配位子を用いて金属錯体を調製し、分子状酸素との反応について検討を行った。活性酸素中間体の検出は紫外可視フォトダイオードアレイ分光光度計や共鳴ラマンスペクトルなどの分光学的手法を用いて行った。本年度は特に遷移金属-酸素錯体の構造や物性および反応性に及ぼす水素結合の役割について重点的に検討を行った。これを達成するために、分子内に水素結合ドナーとなる官能基を導入した新しい配位子の設計と合成を行い、銅(I)錯体や鉄(II)錯体を調製し、それらの構造や分子状酸素との反応について系統的に検討した。2)Quercetin 2,3-dioxygenasenモデル反応の開発と機能解明本年度はまた、活性中心に銅を含む二原子酸素添加酵素としては最初の例として注目を集めているQuercetin 2,3-dioxygenasenの構造と機能に着目して、活性中心の精密モデル化とその機能解明についても引き続き検討を行った。具体的には配位子内の異なった部分にカルボキシル基を導入した新規な多座配位子を設計合成し、それを用いた銅(II)、鉄(II)、ニッケル(II),マンガン(II),コバルト(II)錯体の合成と構造および機能について詳細かつ系統的に検討を加えた。その成果をもとに酵素活性中心に存在するカルボキシル基の効果について考察を加えると共に、ジオキシゲナーゼ活性に及ぼす中心金属の効果を明らかにした。

1)Design and synthesis of novel ligands for the precise preparation of single-core, binuclear and multinuclear migrating metal (copper and iron)-acid complexes The ligand is used to modulate the metal complex, and the molecular acid is used to modulate the metal complex. The detection of active acid intermediates is carried out by ultraviolet visible fluorescence spectroscopy and resonance spectroscopy. This year, we conducted a special study on the structure, physical properties and reactivity of migrating metal-acid complexes and the key issues of water binding. This is achieved through the introduction of functional groups into intramolecular water bonds, the design and synthesis of new ligands, the modulation of copper (I) and iron (II) complexes, and the study of molecular acid reaction systems. 2)The development and function of Quercetin 2,3-dioxygenasen are discussed in this year's report. The structure and function of Quercetin 2,3-dioxygenasen are discussed in this year's report. Specific ligand within the different parts of the introduction of new rules for the design of multi-site ligand synthesis, use of copper (II), iron (II), copper (II) complex synthesis structure and function of the system to discuss in detail. The results of the enzyme activity center were investigated.