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インタエレメント化合物の錯体触媒反応に関する研究

元素间化合物复杂催化反应研究

基本信息

批准号：
11120204
负责人：
辻康之
金额：
$ 1.34万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
1999
资助国家：
日本
起止时间：
1999 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

我々は14族元素化合物の触媒的活性化反応研究の一環として,ケイ素の強い酵素親和性を活用するシリル化,シアノ化,ならびにアシル化反応の開発を行ってきた。このうちシアノ化反応に対しては,対応する触媒反応活性種に対応する金属錯体を単離あるいは別途合成し,その構造並びに反応性を検討した。その結果,酸化的付加反応ならびに金属交換反応は極めて速いものの,生成物であるシアノ化体を与える還元的脱離反応は遅く,過剰のトリメチルシリルシアニドが存在するときにのみ進行することを明らかにした。炭素13でラベルしたトリメチルシリルシアニドを用いた反応により,触媒活性種のパラジウムシアノ種とトリメチルシリルシアニドのシアノ基が交換することにより,強く相互作用していることを明らかにした。さらに,シアノ化反応をプロパルギルエステル類のシアノ化反応に適用した。反応はパラジウム錯体触媒の存在下容易に進行し,対応するシアノ化アレンを高収率で与えた。反応溶液の^<29>SiNMRを測定すると,未反応のトリメチルシリルシアニドの吸収の他に,メトキシシランの吸収が現れた。反応においては,脱炭酸の後に発生したメトキシ基をトリメチルシリル基が有効に補足していることが明らかになった。さらにトリメチルシリルシアニドを過剰用いた場合,さらにシアノ化が進行し,ビスシリル化生成物が高収率で得られた。

As part of the research on the activation reaction of group 14 element compounds, the development of the activation reaction using the strong enzyme affinity of the element was carried out. For example, in the case of a metal complex, the structure and reactivity of the catalyst are discussed. As a result, the reaction of acidification and metal-exchange reaction is very rapid, and the product is very rapid. Carbon 13 is a catalyst for active species, and it is a catalyst for strong interaction. In this case, the application of the application is applicable to all applications. The reaction is easy to carry out in the presence of catalyst, and the reaction rate is high. Si <29>NMR of the reaction solution was determined, and the absorption of the reaction solution was detected. In addition, the production of decarburized acid can be improved by adding more organic compounds to the reaction mixture. In the case of a large number of applications, the application process is progressing and the product of the application process has a high recovery rate.