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元素相乗系ナノ分子触媒の開発に関する研究

元素相乗系ナノ分子触媒の開発に関する研究
元素协同纳米分子催化剂的开发研究
批准号：
20036025
负责人：
辻 康之
金额：
$2.82万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2008
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2008 至 2009
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-20036025/
关键词：
半球型ホスフィンヒドロシリル化反応ケトンアルデヒドかさ高さ選択的反応Nヘテロ環カルベン長鎖アルキル基テトラエチレングリコールホスフィン鈴木-宮浦カップリング塩化アリール

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3つのm-テルフェニル基を有する半球型ホスフィン(BSP)はナノサイズ触媒環境を構築するには最適の配位子である。本年度は,銅触媒を用いたヒドロシリル化反応にBSPを適用した。銅触媒を用いたヒドロシリル化反応において活性種とされる銅ヒドリドは、凝集によって反応性が低下することが多い。BSPの半球型の構造を利用すれば、反応場が十分にある低凝集の高活性な銅ヒドリドを発生させることができるのではないかと考えた。また、基質としてはヒドロシリル化反応が困難であるかさ高いケトンを選択した。まず,立体障害の異なる基質を用いて競争反応を行った。その結果、銅-BSP3触媒はかさ高いケトンを高い選択性で還元できることが分かった。この選択的還元は脂肪族および芳香族ケトンのどちらにも適応可能であった。同様の条件でトリフェニルホスフィンを用いた場合には立体障害の小さいケトンが優先的に還元された。また、立体障害の異なるアルデヒドを用いた場合にもかさ高いアルデヒドが選択的に還元されることが分かった。さらに,ケトンよりも立体障害の小さいアルデヒドを用いてかさ高いケトンとアルデヒドの競争反応を行った。その結果、驚くべきことにBSP3を有する銅触媒はアルデヒド共存下においてもかさ高いケトンを優先して還元できることが分かった。本反応においては、かさ高いケトン由来の銅アルコキシドはBSPと大きなアルコキシドとの立体反発のために凝集が抑えられ、高い活性を示すと考えられる。一方で、基質の立体障害が小さい場合にはその銅アルコキシドは凝集により,その活性は低下するであろう。
期刊论文(25)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Palladium-catalyzed intermolecular addition of formamides to alkynes.
DOI： 10.1021/ja910038p
发表时间： 2010-01
期刊： Journal of the American Chemical Society
影响因子： 15
作者： [Tetsuaki Fujihara;Yuko Katafuchi;Tomohiro Iwai;J. Terao;Y. Tsuji]
通讯作者： Tetsuaki Fujihara;Yuko Katafuchi;Tomohiro Iwai;J. Terao;Y. Tsuji
m-テルフェニル基を有するピリジン配位子の合成および銅との錯化挙動
间三联苯吡啶配体的合成及其与铜的络合行为
DOI： --
发表时间： 2010
期刊：
影响因子： --
作者： [堀本裕一朗, 徐庭華, 仙波一彦, 藤原哲晶, 寺尾潤, 辻康之]
通讯作者： 辻康之
A triarylphosphine ligand bearing dodeca(ethylene glycol) chains: enhanced efficiency in the palladium-catalyzed Suzuki-Miyaura coupling reaction.
DOI： 10.1021/ol900578g
发表时间： 2009-04
期刊： Organic letters
影响因子： 5.2
作者： [Tetsuaki Fujihara;Shohei Yoshida;J. Terao;Y. Tsuji]
通讯作者： Tetsuaki Fujihara;Shohei Yoshida;J. Terao;Y. Tsuji
ポリエチレングリコール鎖を導入した均一系分子触媒の鈴木-宮浦反応における顕著な効果
掺入聚乙二醇链的均相分子催化剂对铃木-宫浦反应的显着效果
DOI： --
发表时间： 2009
期刊：
影响因子： --
作者： [藤原哲晶, 吉田昌平, 吉川貴裕, 寺尾潤, 辻康之]
通讯作者： 辻康之
共 24 条
    ナノサイズ分子触媒の開発
    • 批准号：
      08F08358
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.28万
    • 财政年份：
      2008
    • 负责人：
      辻 康之
    • 依托单位：
      Kyoto University
    超分子相互作用を有する遷移金属分子触媒の創製
    • 批准号：
      19655033
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Exploratory Research
    • 资助金额：
      $2.18万
    • 财政年份：
      2007
    • 负责人：
      辻 康之
    • 依托单位：
      Kyoto University
    元素相乗系ナノサイズ分子触媒の創製とその機能
    • 批准号：
      19027026
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $1.73万
    • 财政年份：
      2007
    • 负责人：
      辻 康之
    • 依托单位：
      Kyoto University
    分子触媒中心金属の会合抑止に関する研究
    • 批准号：
      16655033
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Exploratory Research
    • 资助金额：
      $1.86万
    • 财政年份：
      2004
    • 负责人：
      辻 康之
    • 依托单位：
      Hokkaido University
    海外基金