元素相乗系ナノサイズ分子触媒の創製とその機能

元素协同纳米分子催化剂的制备及其功能

基本信息

  • 批准号:
    19027026
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.73万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    2007
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2007 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

我々は数ナノメートルの大きさ(=ナノサイズ)の配位圏を有する遷移金属錯体に興味を持ち,これらの触媒が従来にない触媒活性と選択性を示すことを明らかにした。これらナノサイズ錯体には,触媒(金属)中心から1nm以上離れた部位が存在し,触媒中心に種々の影響を与える。本研究では長鎖アルキル(n-C12)基および長鎖親水基(テトラエチレングリコール:TEG)基を有する含窒素複素環カルベン(NHC)配位子を設計・合成し,触媒反応に用いた。ベンジル基の3,4,5-位にn-C12およびTEG基を有する部位を有するNHC配位子を設計した。また,比較のために長鎖基のない部位も導入した。その結果,両側に長鎖親水基を有する配位子,片側に長鎖親水基および疎水基を一つずつ有する配位子,両方に長鎖疎水基を有する配位子,長鎖基を有しない配位子を設計した。対応するイミダゾール塩の合成は塩化ベンジル誘導体とイミダゾールとの反応により行った。非対称の塩は,対応する塩化ベンジルを逐次的に反応させることにより高収率で得られた。これらを配位子として有するロジウムNHC錯体は対応するNHC-Ag種からのカルベン移動反応によって合成した。これらのロジウム錯体を用いてケトンのヒドロシリル化反応を行ったが,特に長鎖置換基の影響は認められなかった。そこで次に鈴木-宮浦反応を行った。触媒として,[PdC1(η3-C_3H_5)]_2,KOtBuから系中で調製した触媒を用いた。2-ブロモ-1,3-ジメチルベンゼンを基質として反応を行ったところ,TEG基を有するものを配位子として用いる触媒では,生成物を96%,92%と高収率で与えた。
I 々 は number ナ ノ メ ー ト ル の big き さ (= ナ ノ サ イ ズ) の ligand sha-lu を have す る migration metal misprinted に tumblers を ち to have, こ れ ら の catalyst が 従 to に な い catalytic activity と sentaku sex を shown す こ と を Ming ら か に し た. こ れ ら ナ ノ サ イ ズ misprinted に は, catalyst (metal) center か ら above 1 nm from れ し が た parts, catalytic centers に 々 の influence を and え る. This study で は long locks ア ル キ ル (n - C12) お よ び long locks hydrophilic group (テ ト ラ エ チ レ ン グ リ コ ー ル : TEG) base を have す る including smothering element compound element ring カ ル ベ ン (NHC) ligand を し design, synthesis, catalytic anti 応 に with い た. ベ ン ジ ル base の three, four, five - bit に n - C12 お よ び TEG を has an す る place を have す る NHC ligand を design し た. Youdaoplaceholder0, compare the <s:1> ために long lock base <s:1> な the な part <e:1> and import it into た た. そ の results, struck side に long locks hydrophilic group を have す る ligand, long piece side に lock hydrophilic group お よ び 疎 water-based を a つ ず つ have す る ligand, struck square に long locks 疎 aqueous を す る ligand, long locks を has an し な い ligand を design し た. 応 seaborne す る イ ミ ダ ゾ ー ル salt の synthetic は salt chemical ベ ン ジ ル inductor と イ ミ ダ ゾ ー ル と の anti 応 に よ り line っ た. The said seaborne の salt は, 応 seaborne す る salt chemical ベ ン ジ ル を successive に anti 応 さ せ る こ と に よ り high rate of 収 で ら れ た. こ れ ら を ligand と し て have す る ロ ジ ウ ム NHC misprinted は 応 seaborne す る NHC - Ag kind か ら の カ ル ベ ン mobile anti 応 に よ っ て synthetic し た. こ れ ら の ロ ジ ウ ム misprinted を with い て ケ ト ン の ヒ ド ロ シ リ ル turn against 応 を line っ た が, trevor に long lock replacement base の influence は recognize め ら れ な か っ た. Youdaoplaceholder0 そ で ji に suzuki - miyaura anti-応 を xing った. Catalyst と て て,[PdC1(η3-C_3H_5)]_2, in the KOtBu で ら system, で modulate <s:1> た catalyst を use と た. 2 - ブ ロ モ - 1, 3 - ジ メ チ ル ベ ン ゼ ン を matrix と し て anti 応 を line っ た と こ ろ, TEG を has an す る も の を ligand と し て in い る catalyst で は, products を 96%, 92% と で 収 rate with high え た.

项目成果

期刊论文数量(32)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Cross-coupling Reaction using Low-valent Titanium and Niobium-alkyne Reagents
使用低价钛和铌炔试剂的交叉偶联反应
  • DOI:
  • 发表时间:
    2007
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Y. Obora;M. Kimura;H. Moriya;T. Ohtake;K. Takeshita;Y. Tada;M. Tokunaga;Y. Tsuji;Y. Ishii
  • 通讯作者:
    Y. Ishii
Homogeneous nanosize palladium catalysts.
  • DOI:
    10.1021/ic061872q
  • 发表时间:
    2007-03
  • 期刊:
  • 影响因子:
    4.6
  • 作者:
    Y. Tsuji;Tetsuaki Fujihara
  • 通讯作者:
    Y. Tsuji;Tetsuaki Fujihara
長鎖疎水基及び長鎖親水基を有する新規デンドリマーモノホスフィン配位子の合成と触媒反応への応用
具有长链疏水基团和长链亲水基团的新型树枝状单膦配体的合成及其在催化反应中的应用
  • DOI:
  • 发表时间:
    2008
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    吉田昌平;太田英俊;藤原哲晶;辻 康之
  • 通讯作者:
    辻 康之
Kinetic Resolution of Axially Chiral and P-Chirogenic Compounds via Palladium-Catalyzed Alcoholysis of Vinyl Ethers
通过钯催化乙烯基醚醇解动力学拆分轴向手性和 P-手性化合物
  • DOI:
  • 发表时间:
    2007
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    E. Yamamoto;T. Sakuma;H. Aoyama;Y. Obora;Y. Tsuji;M. Tokunaga
  • 通讯作者:
    M. Tokunaga
N-Heterocyclic Carbene Ligands Bearing Hydrophilic and/or Hydrophobic Chains: Rh(I) and Pd(II) Complexes and Their Catalytic Activity
带有亲水和/或疏水链的 N-杂环卡宾配体:Rh(I) 和 Pd(II) 配合物及其催化活性
  • DOI:
  • 发表时间:
    2008
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    H. Ohta;T. Fujihara;Y. Tsuji
  • 通讯作者:
    Y. Tsuji
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  • DOI:
  • 发表时间:
    2014
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    野木馨介;岩﨑和貴;藤原哲晶;寺尾 潤;辻 康之
  • 通讯作者:
    辻 康之
Flatnoss-Based Tracking Control of Nonlinear, Differential Algebraic Systems with Geometric Index One
具有几何指数一的非线性微分代数系统的基于 Flatnoss 的跟踪控制
  • DOI:
  • 发表时间:
    2013
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    野木馨介;岩﨑和貴;藤原哲晶;寺尾 潤;辻 康之;ISONO Takumi;K. Sato
  • 通讯作者:
    K. Sato

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知道了