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クラスターイオンの光誘起蒸発過程の観測と単分子反応理論に基づいたモデルの検証

基于单分子反应理论的团簇离子光致蒸发过程观察及模型验证

基本信息

批准号：
11740329
负责人：
大橋和彦
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1999
资助国家：
日本
起止时间：
1999 至 2000
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は,ベンゼン以外の分子のクラスターイオンを研究対象とするために,まず,ベンジルアルコールおよびアニリンのホモダイマーイオン,ベンジルアルコールあるいはアニリンとアルゴンあるいは水あるいはベンゼンとのヘテロダイマーイオンについて,赤外スペクトルの測定を行った.つづいて,ベンジルアルコールーベンゼンヘテロダイマーイオンのOH伸縮振動(3662cm^<-1>)を励起し,前期解離による生成物イオンの強度とレーザー強度との関係を調べたところ,赤外光を1光子吸収しただけで解離を起こしていることがわかった.ダイマーイオンの結合エネルギーは4500cm^<-1>程度であると見積もることができるので,内部エネルギーがゼロに近い場合は1光子を吸収しただけでは解離限界に到達しない.今回の結果は,断熱膨張法を用いているのにもかかわらず冷却効果が十分ではなく,ある程度の内部エネルギーをもったイオンが生成し,それが赤外光を1光子吸収しただけで解離限界を越えたためであると解釈することができる.ところが,ベンジルアルコールホモダイマーイオンのOH伸縮振動(3639cm^<-1>)を励起した場合には,ほぼ同じ条件であるのにもかかわらず,ほとんど前期解離を起こさないことがわかった.両イオンの間で結合エネルギーの値が極端に違うことは考えにくく,分子間結合の様式の違いにより解離に至るまでの機構が異なっている可能性がある.これまでに得られた結果を総合すると,ベンゼン等のクラスターイオンの蒸発過程に関しては,クラスターの内部エネルギーが全て分子間振動に分配されるとして,位相空間を分子間振動のみに限定してしまう統計理論では蒸発速度を説明することが不可能であり,クラスターを構成する分子の分子内振動も一部分とりこんだ位相空間を考えなければならないことが明らかとなった.

This year's research on molecules other than ベンゼンのクラスターイオンを is like とするために, まず, ベンジルアルコールおよびアニリンのホモダイマーイオン,ベンジルアルコールあるいはアニリンとアルゴンあるいは水あるいはベンゼンとのヘテロダイマーイオンについて,red outsideペクトルのdetermination を行った.つづいて,ベンジルアルコールーベンゼンヘテロダイマーイオンのOH stretching vibration (3662cm^<-1>)をsensitivity, early dissociationによるThe intensity of the product is the relationship between the intensity and the intensity of the product.ていることがわかった.ダイマーイオンの Combined エネルギーは4500cm^<-1> Degree であると见 accumulate もることができるので, internal エネルギーがゼロにnear occasionは1 photonをabsorptionしただけではdissociation limitにarrivesしない.Now Return to the result, the thermal expansion method is used, the cooling effect is very good, the degree of internal cooling is goodをもったイオンがGenerationし,それがInfrared lightを1 photon absorptionしただけでDissociation limitをOVERえたためであるとlysis釈することができる.ところが,ベンジルアルコールホモダイマーイオンのOH stretching vibration (3639cm^<-1>)には, ほぼ同じconditions, であるのにもかかわらず, ほとんどEarly stage dissociation, こさないことがわかった.両イオンの间でcombination エネルギーの値が Extreme にviolation うことは考えにくく, intermolecular bonding の様式のviolation いにより dissociationに到るまでのINSTITUTION がdifferent なっている possibility がある.これまでに got られた RESULT を総合すると, ベンゼンetc.のクラスターイオンのvaporization process に关しては, クラスターの内エネルギーが全て intermolecular vibration にdistribution されるとして, bit Phase space を intermolecular vibration のみに limitation してしまう statistical theory では steaming 発 speed を explanation することがであり, クラスターをConstitute a part of the intramolecular vibration of the する molecule and the phase space of the molecule.