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ゼオライト触媒を用いたアルカンの分子状酸素による低温酸化

使用沸石催化剂用分子氧低温氧化烷烃

基本信息

批准号：
05225205
负责人：
辰巳敬
金额：
$ 1.28万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1993
资助国家：
日本
起止时间：
1993 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-05225205/
关键词：
ゼオライトアルカン酸化チタニウムバナジウム過酸化水素

项目摘要

本年度は結晶サイズ、Si/Ti比の異なるTS-1を合成し、酸化反応特性を支配する因子を明らかにするとともに、MFI構造以外のチタノシリケートならびにチタン以外の遷移金属を骨格に含んだゼオライトの合成とそれらを用いた酸化反応について検討した。MEL構造のTS-2もTS-1と同様にアルカン、アルケン、芳香族の酸化活性を示した。合成条件を変えて合成したTS-2の結晶径、Si/Ti比の異なるサンプルによるC_6炭化水素の酸化反応結果を見ると、アルカン、芳香族の水酸化とアルケンのエポキシ化の触媒サンプルに対する依存性は相反する傾向を示した。このことからTS-2において水酸化とエポキシ化のチタン活性サイトの構造が異なることが示唆された。TS-1でも同様な傾向が観察された。ヘキサンの水酸化の活性点はゼオライト骨格に組み込まれたチタンであるが、ヘキセンのエポキシ化には骨格に含まれていないチタンも活性を示すものと推定している。物質移動のパラメータt_<03>と酸化速度のヘキサン/シクロヘキサン比のゼオライトサンプルに対する依存性は酷似しており、このことからも、アルカン酸化の活性点はゼオライト内部にあること、さらに、形状選択性の発現には拡散が大きな役割を果たしていることが示された。また、バナジウムを骨格に含んだMEL構造のバナドシリケートVS-2を合成し、ヘキサンの酸化に用いたところ、末端メチルの酸化が起こり位置選択性は3-位>1-位>2-位の順となった。1-オールとアルデヒドの選択率の合計は30%を越えた。今後、バナドシリケートを用いてメタンの酸化を試みる予定である。

This year, the crystal structure, Si/Ti ratio, TS-1 synthesis, acidification reaction characteristics and other factors are discussed. TS-2 and TS-1 of MEL structure are similar to each other. The results of acidizing reaction of TS-2 and C_6 carbonitride under different synthesis conditions show that the dependence of the crystal diameter and Si/Ti ratio of TS-2 on the reaction conditions is opposite. The structure of TS-2 is different from that of TS-2. TS-1 has the same tendency to be observed. The active sites of water acidification in the soil are estimated by the method of chemical analysis. The dependence of material movement on acidification velocity is similar to that of material movement on acidification velocity<03>. In addition, the structure of MEL structure is composed of VS-2 and 3-position, 1-position, 2-position and 3-position. The total selection ratio of 1- 4 is 30%. From now on, the acid test will be conducted in the middle of the test.