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ヘテロ原子を含む反応性大環状ホストによるポリロタキサンの合成と変換反応

ヘテロ原子を含む反応性大環状ホストによるポリロタキサンの合成と変換反応
使用含杂原子的反应性大环主体的聚轮烷的合成和转化反应
批准号：
14044027
负责人：
小坂田 耕太郎
金额：
$2.5万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2002
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2002 至 2003
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-14044027/
关键词：
多元素環状化合物ロタキサンクラウンエーテルパラジウム有機金属化合物ポリロタキサンマクロサイクルシロキサンフェロセン結合形成反応環化反応

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项目成果

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ポリエチレンオキシド鎖の両端にヨウドパラジウム錯体を結合した二核パラジウム錯体を合成しNMRスペクトル等で構造決定をおこなった。これにテトラフェニルボラト銀を反応させたところ、ポリエチレンオキシド鎖部分が環化したクラウンエーテルが生成した。この反応は、二核錯体の有機鎖配位子が銀塩の添加によりトランスメタル化反応をおこない、パラジウムを含む大環状分子を形成したのち、カップリングをともなう還元的脱離によって生成物を与えるという機構により進行することがわかった。この反応を一酸化炭素存在下でおこなうとカルボニル基を環内に含む大環状ケトンを合成することができた。クラウンエーテル類をホストとして用いるロタキサン合成を行なった。フェロセンのシクロペンタジエニル配位子にアミノメチル基が結合した分子をゲストに用い、クラウンエーテルをホストに用いて酸性条件下で反応をおこなうとフェロセンを軸分子に含む数種類の擬ロタキサンを得ることができた。また中性条件下でも溶液を適当な印可電圧で酸化しつつ水素源となる化合物を添加すると、擬ロタキサンが生成した。これは、電気化学的な酸化反応を引き金にしてロタキサン形成をおこなった初めての例である。重合反応を用いる大環状分子の合成をおこなった、環構造をもつ二核アリルパラジウム錯体に大過剰のアルコキシメチレンシクロプロパンを反応させると重合が円滑に進行し、大環状リビングポリマーを得ることができた。新構造をもつブロック共重合体の合成もおこなった。
期刊论文(10)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Daisuke Takeuchi, Kouhei Anada, Kohtaro Osakada: "Cobalt-Complex-Catalyzed Copolymerization of Ethylene with 2-Aryl-1-methylenecyclo-propanes. First Alternating Copolymer of Ethylene and Viny Monomers Having Polar Functional Group"Angew.Chem., Int.Ed.Engl
Daisuke Takeuchi、Kouhei Anada、Kohtaro Osakada：“钴络合物催化乙烯与 2-芳基-1-亚甲基环丙烷的共聚合。第一种具有极性官能团的乙烯和乙烯基单体的交替共聚物”Angew.Chem., Int.Ed
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Makoto Tanabe, Kohtaro Osakada: "Structure of 4-Sila-3-platinacyclobutene and its Formation via Pt-Promoted γ-Si-H Bond"Journal of the American Chemical Society. 124. 4550-4551 (2002)
Makoto Tanabe、Kohtaro Osakada：“4-Sila-3-platinacyclobutene 的结构及其通过 Pt 促进的 γ-Si-H 键的形成”美国化学会杂志 124. 4550-4551 (2002)。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Daisuke Takeuchi, Ayami Yasuda, Kohtaro Osakada: "Pd Complex-Catalyzed Copolymerization of 7-Methylenebicyclo[4,1,0]heptane with Carbon Monoxide to Afford Polyketone Which Contains Alternating Enone and l,2-Cyclohexylene Groups. Ligand of the Stereochemic
Daisuke Takeuchi、Ayami Yasuda、Kohtaro Osakada：“Pd 络合物催化 7-亚甲基双环[4,1,0]庚烷与一氧化碳的共聚合，得到含有交替烯酮和 1,2-环己基的聚酮。立体化学的配体
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Yasushi Nishihara, Miwa Takemura, Kohtaro Osakada: "Structure and Chemical Properties of Halohydrido(silyl)rhodium Complexes, RhX(H)(SiR^1_nR^2_<3-n>)(PPh_3)_2 (X = Cl,I). Difference in Their Stability and Reactivity"Organometallics. 21. 825-831 (2002)
Yasushi Nishihara、Miwa Takemura、Kohtaro Osakada：“卤代氢化（甲硅烷基）铑配合物 RhX(H)(SiR^1_nR^2_<3-n>)(PPh_3)_2 (X = Cl,I) 的结构和化学性质。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
共 8 条
    Synthesis and Reactions of Dinuclear Linear Gold(I) Complexes with a Skew Line Structure
    同種および異種金属複核錯体触媒を用いるオレフィン重合
    • 批准号：
      20037017
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $2.43万
    • 财政年份：
      2008
    • 负责人：
      小坂田 耕太郎
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    置換活性遷移金属錯体と有機典型元素配位子とから構成される新構造ハイブリッド多核錯体
    • 批准号：
      20036017
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $2.82万
    • 财政年份：
      2008
    • 负责人：
      小坂田 耕太郎
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    置換活性遷移金属と有機典型元素配位子から構成される新構造ハイブリッド多核錯体
    • 批准号：
      19027018
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $1.54万
    • 财政年份：
      2007
    • 负责人：
      小坂田 耕太郎
    • 依托单位：
      Tokyo Institute of Technology
    海外基金