ゼオライト触媒を用いたアルカンの分子状酸素による低温酸化

使用沸石催化剂用分子氧低温氧化烷烃

基本信息

  • 批准号:
    06217204
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.41万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 财政年份:
    1994
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1994 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

アルカンのチタノシリケート触媒は穏和な条件でアルカンの酸化を起こすが、この場合、末端メチル基は酸化されない。そこでチタン以外の遷移金属を骨格に含んだゼオライトとしてバナジウムを含んだゼオライトVS-2(ZSM-11型)を、Si(OEt)4、VCl3を原料とし、Bu4NOHをテンプレートとして合成することができた。VS-2のホトルミネッセンススペクトルでは4配位のバナジルV=O種に基づく発光が観測された。さらに、(0-0)と(0-1)バンド遷移間のエネルギー幅は二次微分から950cm-1と求まり、IRの結果と一致した。この発光はバナジウムを含浸担持したシリカライト-2にはほとんど観察されない。また、TS-2では4配位のチタニルTi=O種に基づく発光が見られない。これらの結果から、IRスペクトルにおけるチタノシリケートの960cm-1の吸収はSi-O-defectによるもので、バナドシリケートの965cm-1の吸収はV=Oによるものと結論できる。VS-2を触媒としたヘキサンの過酸化水素による酸化反応ではd位の酸化により末端アルコールおよびアルデヒドが30%を越える選択率で生成した。溶媒としてアセトニトリルを用いることにより反応速度に向上が見られた。シリカライトにバナジウムを含浸した触媒では酸化反応はほとんど起こらず、IR、フォトルミネッセンスの結果とよい対応を示した。VS-2はアルケンのエポキシ化も起こすが、2-アルケン/1-アルケンの酸化速度の比がチタノシリケートに比べて小さく、チタノシリケートの活性酸素種に比べて親電子性が弱いことが示唆された。
The catalyst and the conditions for the acidification of the catalyst are as follows: The migration of metals other than those in the form of Si (OEt) 4, VCl3 and Bu4NOH is a process of synthesis of metals other than those in the form of VS-2 (ZSM-11), Si (OEt) 4 and VCl3. VS-2 is a 4-coordinate molecule that emits light from the V = O group. For example,(0 - 0)(0 - 1) The light source is immersed in the water and the water is immersed in the water. TS-2, TS-2, TS- The results show that the IR spectrum of 960cm-1 absorption Si-O-defect and the IR spectrum of 965cm-1 absorption V = O are different. VS-2 catalyst is produced by 30% of the total amount of peracidified water in the reaction zone. The solvent is used in the reverse direction. The results of the acid reaction, IR and IR reactions are shown below. VS-2 has a lower acidification rate than VS-2 and a lower acidification rate than VS-2. VS-2 has a lower acidification rate than VS

项目成果

期刊论文数量(6)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Takashi Tatsumi: "Factors determining substrate specificity in titanium silicalite catalyzed oxidations" Studies in Surface Science and Catalysis. 84. 1861-1868 (1994)
Takashi Tatsumi:“决定钛硅沸石催化氧化中底物特异性的因素”表面科学和催化研究。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
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  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
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Takashi Tatsumi:“沸石催化剂的新进展”Kagaku Kisho 9 月号(1994 年)。
  • DOI:
  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
  • 通讯作者:
Takashi Tatsumi: "Structural Dependence of Intra-and Intermolecular Selectivity in Oxidation with Titanium Silicalites Catalysts" Catalysis of Organic Reactions. 341-351 (1995)
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  • 发表时间:
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
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