课题基金 / 基金详情

ゼオライト触媒を用いたアルカンの分子状酸素による低温酸化

ゼオライト触媒を用いたアルカンの分子状酸素による低温酸化
使用沸石催化剂用分子氧低温氧化烷烃
批准号：
06217204
负责人：
辰巳 敬
金额：
$1.41万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
1994
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
1994 至 --
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-06217204/
关键词：
ゼオライトバナジウムアルカン酸化アルケン過酸化水素

项目摘要

项目成果

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中文摘要
翻译
アルカンのチタノシリケート触媒は穏和な条件でアルカンの酸化を起こすが、この場合、末端メチル基は酸化されない。そこでチタン以外の遷移金属を骨格に含んだゼオライトとしてバナジウムを含んだゼオライトVS-2(ZSM-11型)を、Si(OEt)4、VCl3を原料とし、Bu4NOHをテンプレートとして合成することができた。VS-2のホトルミネッセンススペクトルでは4配位のバナジルV=O種に基づく発光が観測された。さらに、(0-0)と(0-1)バンド遷移間のエネルギー幅は二次微分から950cm-1と求まり、IRの結果と一致した。この発光はバナジウムを含浸担持したシリカライト-2にはほとんど観察されない。また、TS-2では4配位のチタニルTi=O種に基づく発光が見られない。これらの結果から、IRスペクトルにおけるチタノシリケートの960cm-1の吸収はSi-O-defectによるもので、バナドシリケートの965cm-1の吸収はV=Oによるものと結論できる。VS-2を触媒としたヘキサンの過酸化水素による酸化反応ではd位の酸化により末端アルコールおよびアルデヒドが30%を越える選択率で生成した。溶媒としてアセトニトリルを用いることにより反応速度に向上が見られた。シリカライトにバナジウムを含浸した触媒では酸化反応はほとんど起こらず、IR、フォトルミネッセンスの結果とよい対応を示した。VS-2はアルケンのエポキシ化も起こすが、2-アルケン/1-アルケンの酸化速度の比がチタノシリケートに比べて小さく、チタノシリケートの活性酸素種に比べて親電子性が弱いことが示唆された。
英文摘要
アルカンのチタノシリケート触媒は穏和な条件でアルカンの酸化を起こすが、この場合、末端メチル基は酸化されない。そこでチタン以外の遷移金属を骨格に含んだゼオライトとしてバナジウムを含んだゼオライトVS-2(ZSM-11型)を、Si(OEt)4、VCl3を原料とし、Bu4NOHをテンプレートとして合成することができた。VS-2のホトルミネッセンススペクトルでは4配位のバナジルV=O種に基づく発光が観測された。さらに、(0-0)と(0-1)バンド遷移間のエネルギー幅は二次微分から950cm-1と求まり、IRの結果と一致した。この発光はバナジウムを含浸担持したシリカライト-2にはほとんど観察されない。また、TS-2では4配位のチタニルTi=O種に基づく発光が見られない。これらの結果から、IRスペクトルにおけるチタノシリケートの960cm-1の吸収はSi-O-defectによるもので、バナドシリケートの965cm-1の吸収はV=Oによるものと結論できる。VS-2を触媒としたヘキサンの過酸化水素による酸化反応ではd位の酸化により末端アルコールおよびアルデヒドが30%を越える選択率で生成した。溶媒としてアセトニトリルを用いることにより反応速度に向上が見られた。シリカライトにバナジウムを含浸した触媒では酸化反応はほとんど起こらず、IR、フォトルミネッセンスの結果とよい対応を示した。VS-2はアルケンのエポキシ化も起こすが、2-アルケン/1-アルケンの酸化速度の比がチタノシリケートに比べて小さく、チタノシリケートの活性酸素種に比べて親電子性が弱いことが示唆された。
期刊论文(6)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Takashi Tatsumi: "Factors determining substrate specificity in titanium silicalite catalyzed oxidations" Studies in Surface Science and Catalysis. 84. 1861-1868 (1994)
Takashi Tatsumi：“决定钛硅沸石催化氧化中底物特异性的因素”表面科学和催化研究。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Takashi Tatsumi: "Titanium Silicalites as Shape-Selective Oxidation Catalysits" Zeolites and Microporous Crystals. 1994. 417-424 (1994)
Takashi Tatsumi：“钛硅酸盐作为择形氧化催化剂”沸石和微孔晶体。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
辰巳 敬: "ゼオライト触媒の新展開" 化学装置. 9月号. 66-69 (1994)
Takashi Tatsumi：“沸石催化剂的新进展”Kagaku Kisho 9 月号（1994 年）。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Takashi Tatsumi: "Structural Dependence of Intra-and Intermolecular Selectivity in Oxidation with Titanium Silicalites Catalysts" Catalysis of Organic Reactions. 341-351 (1995)
Takashi Tatsumi：“钛硅沸石催化剂氧化中分子内和分子间选择性的结构依赖性”有机反应的催化。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
高機能性触媒・吸着剤としての新規メソポーラスモレキュラーシーブの開発
  • 批准号：
    10F00389
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 资助金额：
    $1.34万
  • 财政年份：
    2010
  • 负责人：
    辰巳 敬
  • 依托单位：
    Tokyo Institute of Technology
メソ多孔性シリカへのナノ粒子金、銀触媒の合成とアルカン部分酸化触媒反応への応用
  • 批准号：
    09F09755
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 资助金额：
    $1.34万
  • 财政年份：
    2009
  • 负责人：
    辰巳 敬
  • 依托单位：
    Tokyo Institute of Technology
キシロースからファインケミカルズを直接製造する固体触媒の開発
  • 批准号：
    21656206
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Challenging Exploratory Research
  • 资助金额：
    $2.11万
  • 财政年份：
    2009
  • 负责人：
    辰巳 敬
  • 依托单位：
    Tokyo Institute of Technology
ゼオライト層状前駆体をナノパーツとした新たなミクロ孔反応場の創製
  • 批准号：
    18656236
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Exploratory Research
  • 资助金额：
    $2.3万
  • 财政年份：
    2006
  • 负责人：
    辰巳 敬
  • 依托单位：
    Tokyo Institute of Technology
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