選択酸化用担持ナノクラスター触媒の新規調製とキャラクタリゼーション
用于选择性氧化的负载型纳米团簇催化剂的新型制备和表征
基本信息
- 批准号:04F04424
- 负责人:
- 金额:$ 1.54万
- 依托单位:
- 依托单位国家:日本
- 项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
- 财政年份:2004
- 资助国家:日本
- 起止时间:2004 至 2005
- 项目状态:已结题
- 来源:
- 关键词:
项目摘要
ゼオライト担持Re触媒を調製し、分子状酸素を酸化剤としたベンゼンからのフェノール直接合成反応に94%の高い選択性を持つ新規触媒の設計に成功した。メチルトリオキソレニウムを前駆体として、HZSM-5にCVD(化学蒸着)法で固定化した担持Re触媒をアンモニアで処理すると、中心に窒素原子を内包したRe10核クラスターが生成することを見出した。XPSやXANESから、ゼオライト中の担持Re種は、Reは3価から4価に還元されていることがわかった。ReL3吸収端のEXAFS解析からは、Re6核のオクタヘドロン構造が辺共有で2つ連なった構造をしており、これが分子状酸素を酸化剤としたベンゼンからのフェノール直接合成反応の触媒活性種であることを明らかにした。また、DFT密度汎関数計算により、触媒活性構造のモデリングを行った。この活性Re10核クラスターは、モルデナイト、ベータ、USYなどの他のゼオライトでは形成されず、これらのゼオライトの担持触媒はベンゼンからのフェノール生成活性も有さないことがわかった。ZSM-5でも、Alの含有率が高いほど、選択的に活性クラスターを形成したことから、ゼオライト骨格中のAlの酸点を中心として、Reクラスターが形成されることが示唆された。更に、界面活性剤を用いたCuナノクラスターによる選択酸化反応についても検討した。セリウム担持Cuナノクラスターが、水素の共存下、一酸化炭素の選択酸化反応に優れた触媒活性を持つことを見出した。担持ナノクラスターの構造について、XPS、XRD、XAFSを用いて詳細なキャラクタリゼーションを行った。
ゼ オ ラ イ ト bear a Re catalyst を modulation し, molecular shape element を acid acidification tonic と し た ベ ン ゼ ン か ら の フ ェ ノ ー ル direct synthesis against 応 に 94% high の い sentaku sex を hold つ new rules catalyst の design に successful し た. メ チ ル ト リ オ キ ソ レ ニ ウ ム を 駆 body before と し て and HZSM - 5 に CVD (chemical vapor) method で immobilized し た bear a Re catalyst を ア ン モ ニ ア で 処 Richard す る と, center に smothering element package in atomic を し た Re10 nuclear ク ラ ス タ ー が generated す る こ と を shows し た. XPS や XANES か ら, ゼ オ ラ イ ト の bear in Re は, Re は 3 価 か ら 4 価 に also yuan さ れ て い る こ と が わ か っ た. ReL3 suction 収 の EXAFS parsing か ら は, Re6 の オ ク タ ヘ ド ロ ン tectonic が 辺 a total of 2 つ で even な っ た tectonic を し て お り, こ れ が molecular shape element を acid acidification tonic と し た ベ ン ゼ ン か ら の フ ェ ノ ー ル direct synthesis against 応 の catalytic activity of で あ る こ と を Ming ら か に し た. Youdaoplaceholder0, calculation of DFT density pan-correlation number によ, catalyst active structure モデリ モデリ グを line った. こ の active Re10 nuclear ク ラ ス タ ー は, モ ル デ ナ イ ト, ベ ー タ, USY な ど の he の ゼ オ ラ イ ト で は form さ れ ず, こ れ ら の ゼ オ ラ イ ト の bear a catalytic は ベ ン ゼ ン か ら の フ ェ ノ ー ル も have generated activity さ な い こ と が わ か っ た. ZSM - 5 で も, high Al の contains rate が い ほ ど, sentaku に active ク ラ ス タ ー を form し た こ と か ら, ゼ オ ラ イ ト の Al の acid point in bone を center と し て, Re ク ラ ス タ ー が form さ れ る こ と が in stopping さ れ た. More に, interfacial active tonic を い た Cu ナ ノ ク ラ ス タ ー に よ る sentaku acidification anti 応 に つ い て も beg し 検 た. セ リ ウ ム bear a Cu ナ ノ ク ラ ス タ ー が の, water element under the coexistence, the acidification carbon の sentaku acidification anti 応 に optimal れ た catalytic activity を hold つ こ と を shows し た. Bear a ナ ノ ク ラ ス タ ー の tectonic に つ い て, XPS, XRD, XAFS を with い て detailed な キ ャ ラ ク タ リ ゼ ー シ ョ ン を line っ た.
项目成果
期刊论文数量(4)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Direct phenol synthesis by selective oxidation of benzene with molecular oxygen on an interstitial-N/Re cluster/zeolite catalyst
- DOI:10.1002/anie.200502940
- 发表时间:2006-01-01
- 期刊:
- 影响因子:16.6
- 作者:Bal, R;Tada, M;Iwasawa, Y
- 通讯作者:Iwasawa, Y
Surface-Promoted Reductive Synthesis of Supported Metallic Cu Nanoclusters Active for Selective Dehydrogenation of Methanol
表面促进还原合成具有甲醇选择性脱氢活性的负载型金属铜纳米团簇
- DOI:
- 发表时间:2006
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:M.Tada;R.Bal;S.Namba;Y.Iwasawa
- 通讯作者:Y.Iwasawa
Direct Phenol Synthesis from Benzene with Molecular Oxygen on Rhenium/Zeolite Catalysts
铼/沸石催化剂上分子氧苯直接合成苯酚
- DOI:
- 发表时间:2005
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:R.Bal;M.Tada;T.Kusakari;Y.Iwasawa
- 通讯作者:Y.Iwasawa
Surfactant-Promoted Novel Reductive Synthesis of Supported Metallic Cu Nanoclusters and Their Catalytic Performances for Selective Dehydrogenation of Methanol
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- DOI:
- 发表时间:2005
- 期刊:
- 影响因子:0
- 作者:R.Bal;M.Tada;Y.Iwasawa
- 通讯作者:Y.Iwasawa
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