课题基金 / 基金详情

選択酸化用担持ナノクラスター触媒の新規調製とキャラクタリゼーション

選択酸化用担持ナノクラスター触媒の新規調製とキャラクタリゼーション
用于选择性氧化的负载型纳米团簇催化剂的新型制备和表征
批准号：
04F04424
负责人：
岩澤 康裕
金额：
$1.54万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2004
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2004 至 2005
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-04F04424/
关键词：
レニウム触媒選択酸化ナノクラスターゼオライトフェノール合成担持触媒界面活性剤分子状酸素脱水素化反応レニウムクラスター

项目摘要

项目成果

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中文摘要
翻译
ゼオライト担持Re触媒を調製し、分子状酸素を酸化剤としたベンゼンからのフェノール直接合成反応に94%の高い選択性を持つ新規触媒の設計に成功した。メチルトリオキソレニウムを前駆体として、HZSM-5にCVD(化学蒸着)法で固定化した担持Re触媒をアンモニアで処理すると、中心に窒素原子を内包したRe10核クラスターが生成することを見出した。XPSやXANESから、ゼオライト中の担持Re種は、Reは3価から4価に還元されていることがわかった。ReL3吸収端のEXAFS解析からは、Re6核のオクタヘドロン構造が辺共有で2つ連なった構造をしており、これが分子状酸素を酸化剤としたベンゼンからのフェノール直接合成反応の触媒活性種であることを明らかにした。また、DFT密度汎関数計算により、触媒活性構造のモデリングを行った。この活性Re10核クラスターは、モルデナイト、ベータ、USYなどの他のゼオライトでは形成されず、これらのゼオライトの担持触媒はベンゼンからのフェノール生成活性も有さないことがわかった。ZSM-5でも、Alの含有率が高いほど、選択的に活性クラスターを形成したことから、ゼオライト骨格中のAlの酸点を中心として、Reクラスターが形成されることが示唆された。更に、界面活性剤を用いたCuナノクラスターによる選択酸化反応についても検討した。セリウム担持Cuナノクラスターが、水素の共存下、一酸化炭素の選択酸化反応に優れた触媒活性を持つことを見出した。担持ナノクラスターの構造について、XPS、XRD、XAFSを用いて詳細なキャラクタリゼーションを行った。
英文摘要
ゼオライト担持Re触媒を調製し、分子状酸素を酸化剤としたベンゼンからのフェノール直接合成反応に94%の高い選択性を持つ新規触媒の設計に成功した。メチルトリオキソレニウムを前駆体として、HZSM-5にCVD(化学蒸着)法で固定化した担持Re触媒をアンモニアで処理すると、中心に窒素原子を内包したRe10核クラスターが生成することを見出した。XPSやXANESから、ゼオライト中の担持Re種は、Reは3価から4価に還元されていることがわかった。ReL3吸収端のEXAFS解析からは、Re6核のオクタヘドロン構造が辺共有で2つ連なった構造をしており、これが分子状酸素を酸化剤としたベンゼンからのフェノール直接合成反応の触媒活性種であることを明らかにした。また、DFT密度汎関数計算により、触媒活性構造のモデリングを行った。この活性Re10核クラスターは、モルデナイト、ベータ、USYなどの他のゼオライトでは形成されず、これらのゼオライトの担持触媒はベンゼンからのフェノール生成活性も有さないことがわかった。ZSM-5でも、Alの含有率が高いほど、選択的に活性クラスターを形成したことから、ゼオライト骨格中のAlの酸点を中心として、Reクラスターが形成されることが示唆された。更に、界面活性剤を用いたCuナノクラスターによる選択酸化反応についても検討した。セリウム担持Cuナノクラスターが、水素の共存下、一酸化炭素の選択酸化反応に優れた触媒活性を持つことを見出した。担持ナノクラスターの構造について、XPS、XRD、XAFSを用いて詳細なキャラクタリゼーションを行った。
期刊论文(4)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Direct phenol synthesis by selective oxidation of benzene with molecular oxygen on an interstitial-N/Re cluster/zeolite catalyst
DOI： 10.1002/anie.200502940
发表时间： 2006-01-01
期刊： ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
影响因子： 16.6
作者： [Bal, R, Tada, M, Iwasawa, Y]
通讯作者： Iwasawa, Y
Surface-Promoted Reductive Synthesis of Supported Metallic Cu Nanoclusters Active for Selective Dehydrogenation of Methanol
表面促进还原合成具有甲醇选择性脱氢活性的负载型金属铜纳米团簇
DOI： --
发表时间： 2006
期刊： Applied Catalysis A : General (in press)
影响因子： --
作者： [M.Tada, R.Bal, S.Namba, Y.Iwasawa]
通讯作者： Y.Iwasawa
Direct Phenol Synthesis from Benzene with Molecular Oxygen on Rhenium/Zeolite Catalysts
铼/沸石催化剂上分子氧苯直接合成苯酚
DOI： --
发表时间： 2005
期刊： Catalysts & Catalysis 47
影响因子： --
作者： [R.Bal, M.Tada, T.Kusakari, Y.Iwasawa]
通讯作者： Y.Iwasawa
Surfactant-Promoted Novel Reductive Synthesis of Supported Metallic Cu Nanoclusters and Their Catalytic Performances for Selective Dehydrogenation of Methanol
表面活性剂促进的负载型金属铜纳米团簇的新型还原合成及其对甲醇选择性脱氢的催化性能
DOI： --
发表时间： 2005
期刊： Chem.Commun.
影响因子： --
作者： [R.Bal, M.Tada, Y.Iwasawa]
通讯作者： Y.Iwasawa
前例のないナノ塩基性金属酸化物／ゼオライト触媒による新規高選択的フェノール合成
Design of Novel Confined Single Site Catalysts for Low-Temperature Selective Activation of C-H Bonds
新規高効率触媒作用創出のための完全反応制御と反応原理解明に関する分子理論的研究
表面を媒体とするモレキュラーインプリンティング不斉金属錯体触媒の創成と制御
  • 批准号：
    16033217
  • 项目类别：
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
  • 资助金额：
    $2.94万
  • 财政年份：
    2004
  • 负责人：
    岩澤 康裕
  • 依托单位：
    The University of Tokyo
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