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含複素環ビオローゲンを用いる新規な非局在電子系の創出

含複素環ビオローゲンを用いる新規な非局在電子系の創出
使用杂环紫精创建新型离域电子系统
批准号：
10146232
负责人：
伊東 忍
金额：
$1.15万
依托单位：
Osaka University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
1998
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
1998 至 --
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-10146232/
关键词：
ビオローゲンセミキノンラジカルアニオン電荷移動錯体分子間相互作用水素結合CH-π相互作用配位結合オルトキノン系補酵素

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项目成果

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近年、分子間の弱い相互作用に基づく分子認識や反応性の制御に関する研究が注目を集めている。特に生体内ではそのような弱い相互作用が複数絡み合って作用し、酵素反応や遺伝情報の伝達などが高次に制御されている。また、各種分子デバイスの開発においても、分子間の弱い相互作用を利用した分子集合形態の制御が必須であると考えられている。このような観点から本研究では、酸化還元能を有する有機芳香族系化合物の機能や分子集合形態に及ぼす分子間相互作用の影響を調べるため、置換基にピリジンやピリミジンのような複素環を導入したビオローゲン誘導体および新規な酸化還元系補酵素をとりあげ種々検討を行った。その結果、各種フェノール系芳香族化合物との間で、1:lおよび1:2の電荷移動錯体が形成されることを見いだした。X線結晶構造解析により得られた電荷移動錯体の構造について詳細に検討を加えたところ、π-π相互作用に加え、CH-Cl,OH-Cl,およびCH-Oのような分子間相互作用の存在が確認された。さらに興味深いことに、1:2錯体においては上記のような各種相互作用に加え、ビオローゲン分子の芳香族水素とドナー分子の芳香族面との間に、CH-π相互作用の存在が確認された。さらに、新規な芳香族オルトキノン系補酵素の酸化還元機能について知見を得るため、そのセミキノンラジカルアニオン種の電子状態を明らかにするとともに、その電子状態や酸化還元電位に及ぼす溶媒効果や金属の配位効果を明らかにした。
期刊论文(6)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Shinobu Itoh et al.: "Mechanistic Studies of Aliphatic Ligand Hydroxylation of a Copper Complex by Dioxygen : A Model Reaction for Copper Monooxygenases" J.Am.Chem.Soc.120・12. 2890-2899 (1998)
Shinobu Itoh 等：“双氧对铜配合物的脂肪族配体羟基化的机理研究：铜单加氧酶的模型反应”J.Am.Chem.Soc.120・12（1998）。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Shinobu Itoh et al.: "Advances in Photochemistry" Wiley, 107-172 (1999)
Shinobu Itoh 等人：“光化学进展”Wiley，107-172 (1999)
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Shinobu Itoh et al.: "Direct Observation of Radical Intermediates while Investigating the Redox Behavior of Thiamin Coenzyme Models" Angew.Chem.110・7. 1040-1042 (1998)
Shinobu Itoh 等：“研究硫胺素辅酶模型氧化还原行为时直接观察自由基中间体”Angew.Chem.110・7（1998）。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Shinobu Itoh et al.: "Formation of Radical Anion in the Reaction of p-Benzoquinone and C_<60> with Alkoxide Ions" J.Am.Chem.Soc.120・27. 6673-6680 (1998)
Shinobu Itoh 等：“对苯醌和 C_<60> 与醇盐离子的反应中自由基阴离子的形成”J.Am.Chem.Soc.120·27 (1998)。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
共 6 条
    単核銅-活性酸素錯体の構造と反応性の精密制御
    • 批准号：
      23K26669
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    • 资助金额：
      $7.16万
    • 财政年份：
      2024
    • 负责人：
      伊東 忍
    • 依托单位：
      Osaka University
    Precise Control of Structure and Reactivity of Mononuclear Copper-Active Oxygen Complexes
    • 批准号：
      23H01976
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
    • 资助金额：
      $12.15万
    • 财政年份：
      2023
    • 负责人：
      伊東 忍
    • 依托单位：
      Osaka University
    新規な生体関連単核銅活性酸素錯体の開発と応用
    • 批准号：
      14F04038
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.47万
    • 财政年份：
      2014
    • 负责人：
      伊東 忍
    • 依托单位：
      Osaka University
    有機光触媒水素発生系の構築
    • 批准号：
      13F03330
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.47万
    • 财政年份：
      2013
    • 负责人：
      伊東 忍
    • 依托单位：
      Osaka University
    海外基金