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ロジウム(II)-イリド複合体を反応性分子素子とする連続型分子骨格構築法の開発

以铑(II)叶立德络合物为活性分子元素的连续分子骨架构建方法的开发

基本信息

批准号：
17035002
负责人：
橋本俊一
金额：
$ 2.05万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2005
资助国家：
日本
起止时间：
2005 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は、ロジウム(II)-カルボニルイリド複合体を反応性分子素子とする連続型分子骨格構築法の開発を検討し、以下の成果を得た。1.N-フタロイルアミノ酸を架橋配位子として組み込んだロジウム(II)カルボキシラート錯体を用い、α-ジアゾ-β-ケトエステルをカルボニルイリド前駆体とする不斉1,3-双極付加環化反応を検討した。その結果、フタルイミド基の水素原子を塩素原子で置換した錯体Rh_2(S-TCPTTL)_4を触媒に用いると種々のフェニルアセチレンやエトキシアセチレンを求双極子剤とする分子間付加環化反応において極めて高いエナンチオ選択性(最高98%ee)を実現できることが分かった。本反応はスチレン誘導体あるいはN-メチルインドールを求双極子剤とする不斉1,3-双極付加環化反応にも適用可能であり、完璧なエキソ選択性および極めて高いエナンチオ選択性(最高99%ee)で付加環化体が得られることを見出した。2.エステルカルボニルイリドの1,3-双極付加環化反応を機軸とするザラゴジン酸Cの第二世代合成で得られた知見を基に、分子内にケトカルボニル基をもつα-ジアゾエステルのカルボニルイリド形成を経る1,3-双極付加環化反応を鍵反応とするザラゴジン酸炭素類縁体の合成を達成した。また、α-ジアゾケトンのカルボニルイリド形成を経る分子内1,3-双極付加環化反応を鍵反応とするポリガロリド類のコア構造構築を達成した。

This year, we have launched a series of molecular lattice tests based on the reverse molecular chain linked molecular lattice method (II). The following results have been achieved. 1. In the first place, we need to know how to use the wrong system (II). In this case, we need to know how to use the wrong system, the wrong body, the wrong body. The results show that the Rh_2 (S-TCPTTL) _ 4 catalyst uses several different kinds of chemical compounds, such as water atoms, and water atoms, and the wrong body, Rh_2 (S-TCPTTL) _ 4, to calculate the cost of double-cell molecules in order to increase the cost of environmental protection. (the highest 98%ee) option (the highest level) is available. In this system, we need to improve the performance of the system. In this system, we need to improve the performance of the environmental protection system. In this system, we need to improve the performance of the system. In this system, we need to improve the performance of the system. In this system, we need to improve the performance of the system. In this system, we need to improve the performance of the environmental protection system. This is the best way to improve the performance of the system. (the highest 99%ee). two。 In the second generation of synthesis, we have obtained information on the basis of the second-generation synthesis of carbon dioxide, and the effect of the second generation synthesis on the synthesis of carbon. The alpha and alpha compounds in the molecule are responsible for the formation of microorganisms. 3-double addition to the environmental impact.