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高配位化学種と遷移金属が関与する複合電子系の反応設計と開発

涉及高度配位物种和过渡金属的复杂电子系统的反应设计和开发

基本信息

批准号：
19029024
负责人：
中尾佳亮
金额：
$ 1.15万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
财政年份：
2007
资助国家：
日本
起止时间：
2007 至无数据
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/en/grant/KAKENHI-PROJECT-19029024/
关键词：
遷移金属高配位トランスメタル化

项目摘要

物質・生命科学の基礎をなす有機合成化学は,革新的な新反応の開発・発見によって大きく発展してきた.例えば,不斉合成やクロスカップリング,オレフィンメタセシスは,すでに化学プロセスに革命を起こしている.そのような観点からわれわれは,ニトリルの炭素-シアノ基結合をニッケル触媒によって活性化・切断し,有機基とシアノ基をアルキンへ付加させるカルボシアノ化反応を世界に先駆けて報告した.反応効率の向上を目指してさらに検討した結果,ニッケル触媒とルイス酸触媒を併用することによって,カルボシアノ化反応の触媒活性を飛躍的に向上できること,またルイス酸触媒を用いない反応条件では全く反応しなかったアセトニトリルなどのシアン化アルキルのアルキンへの付加も達成した.本研究では,このように複数の金属触媒が協奏的に作用して,不活性な炭素-炭素結合を活性化する複合電子系の詳細を理論計算によって高精度に予測・解明するとともに,その成果を実験化学的な検討にフィードバックすることによって,より高反応性,高選択性を有する触媒系を開発して標的触媒反応の高効率化と適用範囲の拡大,新反応の創製を実践している.本年度は,同触媒系によるカルボシアノ化反応の基質適用範囲の拡大を目指して実験化学的検討を行った結果,ニッケル/トリアリールボラン触媒を用いることによってシアン化アルキニルおよびシアノギ酸エステル,シアノギ酸アミドのアルキンおよび1,2-ジエンへの付加を達成した.本反応によって,高度に官能基化されたアクリロニトリルを立体選択的に合成できるようになり,中枢性の神経障害性疼痛治療薬プレガバリンの触媒的不斉合成にも応用できた.

Organic synthetic chemistry is the foundation of the material and life sciences, and the development of innovative new reactions is a major development. For example, the chemical revolution started in the chemical industry. The carbon-based catalyst is activated, cut off, organic-based catalyst is activated, and the carbon-based catalyst is activated, cut off, organic-based catalyst is activated. The reaction rate is higher than that of the reaction rate. The reaction rate is higher than that of the reaction rate. The reaction rate is higher than that of the reaction rate. In this study, the detailed theoretical calculation of the complex electron system for the interaction of a plurality of metal catalysts, the activation of inactive carbon-carbon bonds, the prediction and solution of high accuracy, and the results of the chemical investigation of the catalyst system with high reactivity and high selectivity have been developed. The creation of new anti-corruption measures has been carried out in the middle of the year. This year, the same catalyst system for the development of reaction matrix application range of large target, chemical research results, the development of catalyst for the development of reaction matrix application range, the development of reaction matrix application range, The present invention relates to the synthesis of highly functionalised, stereoselective and catalytic compounds for the treatment of central neuropathic pain.