革新的動的多核触媒の創製と機構解明
革新的動的多核触媒の創製と機構解明
批准号:
20249001
负责人:
柴崎 正勝
金额:
$15.48万
依托单位:
依托单位国家:
日本
项目类别:
Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
财政年份:
2008
资助国家:
日本
项目状态:
已结题
起止时间:
2008 至 --
中文摘要
医薬品は極めて高度かつ多領域にわたる科学を集約した人類の叡智の結晶であり、全人類の福祉に直結するものである。ゲノム創薬、in silico解析等、論理的医薬リード探索が急速に発展する中で、実際の化合物を最小限の環境負荷でグローバルに供給するには既存の有機合成化学技術に抜本的躍進が必要であり、医薬品開発における最重要課題の一つである。本研究計画ではこれまでの研究で得られた多核不斉触媒の特徴を最大限に活用して新たな多核不斉触媒の創製に加え、触媒の反応促進機構及び立体選択性発現機構を種々の分光学的手法を用いた包括的なメカニズム解析により解明し、新たな触媒概念の礎となる新知見を積極的に見いだす。さらに、多点認識多機能不斉触媒の概念を基盤に、多機能集積型不斉触媒、動的立体制御を可能とするアロステリック制御型不斉触媒を創製する。我々は最近、2核性のシッフ塩基配位子を用いることで全く性質の異なるCu(II)と希土類金属Sm(III)を精密に配置した複核触媒の開発に成功した。このCu-Sm-シッフ塩基触媒では2つの異なる性質を持つ金属を組み合わせることで初めて高い選択性と反応性が発現し、従来法では不可能であったsyn-選択的な触媒的不斉ニトロマンニッヒ型反応に初めて成功した。本成果を基に、2核Ni-シッフ塩基触媒を開発し、β-ケトホスホネートの触媒的不斉マンニッヒ型反応の開発に成功した。本反応は単核Ni錯体では進行せず、2核触媒のユニークな反応性が鍵となっている。
英文摘要
医薬品は極めて高度かつ多領域にわたる科学を集約した人類の叡智の結晶であり、全人類の福祉に直結するものである。ゲノム創薬、in silico解析等、論理的医薬リード探索が急速に発展する中で、実際の化合物を最小限の環境負荷でグローバルに供給するには既存の有機合成化学技術に抜本的躍進が必要であり、医薬品開発における最重要課題の一つである。本研究計画ではこれまでの研究で得られた多核不斉触媒の特徴を最大限に活用して新たな多核不斉触媒の創製に加え、触媒の反応促進機構及び立体選択性発現機構を種々の分光学的手法を用いた包括的なメカニズム解析により解明し、新たな触媒概念の礎となる新知見を積極的に見いだす。さらに、多点認識多機能不斉触媒の概念を基盤に、多機能集積型不斉触媒、動的立体制御を可能とするアロステリック制御型不斉触媒を創製する。我々は最近、2核性のシッフ塩基配位子を用いることで全く性質の異なるCu(II)と希土類金属Sm(III)を精密に配置した複核触媒の開発に成功した。このCu-Sm-シッフ塩基触媒では2つの異なる性質を持つ金属を組み合わせることで初めて高い選択性と反応性が発現し、従来法では不可能であったsyn-選択的な触媒的不斉ニトロマンニッヒ型反応に初めて成功した。本成果を基に、2核Ni-シッフ塩基触媒を開発し、β-ケトホスホネートの触媒的不斉マンニッヒ型反応の開発に成功した。本反応は単核Ni錯体では進行せず、2核触媒のユニークな反応性が鍵となっている。
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科研奖励(0)
会议论文
機能性物質創製に向けたホウ素ラジカル生成法の開拓
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批准号:24KF0082
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.54万
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财政年份:2024
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
協奏機能型不斉触媒による化学合成の深化
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批准号:23K27308
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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资助金额:$7.57万
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财政年份:2024
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
協奏機能型不斉触媒による化学合成の深化
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批准号:23H02617
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项目类别:Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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资助金额:$12.06万
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财政年份:2023
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
酸化剤フリーのナイトレン生成法の開拓
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批准号:21K19345
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项目类别:Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
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资助金额:$4.16万
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财政年份:2021
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
Development of Backbone Modification of Peptides and Proteins
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批准号:19F19120
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2019
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
Catalytic Asymmetric C-C Bond-Forming Reactions via Halogen Transfer with Perfect Atom Economy
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批准号:17F17417
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2017
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
Catalytic Asymmetric Synthesis of beta2-Amino Acids
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批准号:17F17113
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2017
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
Catalytic asymmetric synthesis of leptolyngbyolide C, a marine macrolide
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批准号:15F15412
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2015
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
ルイス酸/カルベン協奏機能型触媒の開発
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批准号:14F04213
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2014
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
協奏機能型不斉触媒によるニトリル求核剤の直截的不斉付加反応の開発
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批准号:13F03916
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.09万
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财政年份:2013
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
PP2A阻害物質ルブラトキシンBの触媒的不斉全合成
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批准号:13F03215
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2013
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
協奏機能型不斉触媒を駆使するアジスロマイシンの効率的不斉全合成
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批准号:13F03518
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.47万
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财政年份:2013
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
ケトイミンへの触媒的不斉アルキニル化反応の開発
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批准号:12F02505
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.54万
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财政年份:2012
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
酸塩基協奏触媒による環境調和型新規不斉反応の開発
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批准号:11F01215
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.02万
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财政年份:2011
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
ヘテロキラル集積分子を活用する集積型高機能触媒の創製と時間軸制御触媒への展開
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批准号:22659001
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项目类别:Grant-in-Aid for Challenging Exploratory Research
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资助金额:$1.86万
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财政年份:2010
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
実用的な触媒的不斉ニトロアルドール反応によるリレンザの触媒的不斉全合成
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批准号:10F00514
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$1.34万
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财政年份:2010
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
「希土類金属/アミド型リガンド/遷移金属」異種複合金属不斉触媒反応の開発
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批准号:09F09347
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$0.26万
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财政年份:2009
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
化学触媒を介する力学トポロジーの反応アウトプットへの転写
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批准号:21659002
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项目类别:Grant-in-Aid for Challenging Exploratory Research
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资助金额:$1.98万
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财政年份:2009
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
不斉触媒反応開発を基盤とした医薬短工程合成
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批准号:08F08116
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项目类别:Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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资助金额:$0.96万
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财政年份:2008
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
希土類複核錯体集積化による柔軟で多彩なキラルナノ反応場構築
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批准号:20659001
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项目类别:Grant-in-Aid for Exploratory Research
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资助金额:$2.18万
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财政年份:2008
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负责人:柴崎 正勝
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依托单位:
海外基金