酸化物高温超伝導体の原子層エピタキシー成長表面の光学的観察と成長機構の解明

点击翻译按钮获取中文摘要

1.原子層MOCVD成長基板温度500℃でMgO基板上にYBCO超伝導薄膜を堆積した。500℃程度の低温では、プレカーサの分解は一部で、分子状の化学種が形成されるので、低温でも成長基板表面を十分にマイグレーションして反応サイトを見つけることが出来る。つまり、この温度条件が分子プレカーサを原料とするMOCVDの特長を最大に発揮できる領域である。2分子層(2.4nm)厚の試料の抵抗温度特性は半導体的であったが、3分子層(3.6nm)厚では超伝導オンセットが観察され4分子層(5nm)ではTco=30K、12分子層(15nm)ではTco>80Kであった。YBCO超薄膜の最表面層と基板と接する界面の1分子層は超伝導性を失うことを考慮すると、単分子層のYBCOに超伝導電流が流れていることになり、反応性蒸着やレーザ法のベストの条件に匹敵する最高品質の超伝導薄膜をMOCVD法により作製できることが分った。1原子層毎の原料供給をコンピュータ制御するレイヤー成長も行なった。YBCOのユニットセルに対応する原料を20周期分供給したときに作製できたYBCO膜の厚さはほぼ20分子層に相当しTcoは85Kであった。2.原子間力顕微鏡による表面モフォロジーの評価AFM観察によりステップフロー型やスパイラル型の結晶成長様式を観察することが出来た。成長化学種の表面マイグレーション拡散長の目安とも言えるテラス幅の代表的な値は、同時堆積法の場合MgO基板に対して30nm、STO基板に対しては90nmであった。原子レイヤー成長の場合、成長ステップのテラス幅は、MgO基板に対して160nm、STO基板に対して330nmと増大しており、STO基板の析出物間隔は4〜5μmに達しているところもあった。このことは、GaAsの結晶成長で知られているように、原子レイヤー成長によりマイグレーションを増大する効果があることを示している。3.光学的結晶成長その場モニター結晶成長のその場モニター法として、光学反射測定を提案した。MgO基板上にYBCOのレイヤー成長を行なったとき、結晶性、超伝導特性の良好な条件では光学反射強度が成長時間に対して階段状に変化すること、階段の周期は分子層の形成に対応していることから、結晶成長の2次元性を評価出来ることを示した。さらに、STO基板上のYBCO成長について、AFMによる表面モフォロジーの評価と対応を付けながら研究を進行中である。また、YBCO中の酸素組成と光学定数との相関が大きいことを利用して、光学反射測定をYBCO中の酸素量(キャリヤ濃度)の評価に応用することを検討している。