炭素ー水素結合変換による統合的合成化学の開拓

通过碳氢键转化开发综合合成化学

基本信息

批准号：
21675002
负责人：
伊丹健一郎
金额：
$ 43.68万
依托单位：
Nagoya University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Young Scientists (S)
财政年份：
2009
资助国家：
日本
起止时间：
2009 至 2010
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究では、「炭素-水素結合の直接化学変換」をキーワードにした分野横断型合成化学研究を、方法論に重点をおく2課題(新反応・新触媒開発、有機材料・医農薬合成)と標的物質に重点をおく2課題(カーボンナノチューブ合成、複雑天然物合成)によって推進する。各課題のH22年度の成果は以下の通りである。(1) 新反応・新触媒開発 C-H結合変換に基づく芳香環連結を促進する新触媒の開発を行った。チオフェンやチアゾールの直接アリール化において極めてユニークな位置選択性を有する2つの新規なパラジウム触媒を開発することに成功した。(2) 有機材料・医農薬合成前述した新規なパラジウム触媒反応を用いることで、Merck社から報告されているアルツハイマー病の治療薬のリード化合物であるSCH-785532(類縁体)の短工程合成法を確立することに成功した。(3) カーボンナノチューブ合成アームチェア型カーボンナノチューブの最短部分骨格であるシクロパラフェニレン(カーボンナノリング)の環サイズ選択的合成法および安価なニッケル錯体を用いた大量合成法の開発に成功した。また、シクロパラフェニレンのX線結晶構造解析に世界で初めて成功し、その特異な分子構造を明らかにした。(4) 複雑天然物合成インドールとピリジンN-オキシドのC-H/C-H直接連結反応を開発した。さらに開発した反応を用い、DNA結合活性を有する天然物Eudistomin Uの合成に成功した。

这项研究将通过两个问题（新反应，新反应，新的催化剂开发，有机材料和农药合成）以及两个关注目标物质（碳纳米管合成，复杂的自然产品合成），通过两个问题（新反应，新催化剂开发，有机材料和农药合成）来促进跨学科合成化学研究研究。 2010财政年度的每个问题的结果如下。（1）新的反应和新的催化剂开发开发了一种新的催化剂，以促进基于C-H键转换的芳环连接。我们成功地开发了两种新型钯催化剂，具有极其独特的区域选择性，用于直接硫代和噻唑的直接芳基化。（2）通过上述新型钯催化反应合成有机材料以及医疗和农药，我们成功地建立了一种用于SCH-785532（模拟）的短步合成方法，这是Alzheimer疾病治疗的铅化合物。（3）碳纳米管的合成我们已经成功地开发了环苯基苯乙烯（碳Nanoring）的环尺寸选择性合成，这是扶手椅型碳纳米管的最短部分框架，以及使用便宜的镍配合物的大量合成方法。此外，世界上第一个成功的环苯基二射线晶体结构分析揭示了其独特的分子结构。（4）复杂的天然产物合成：吲哚和吡啶N-氧化物之间的直接C-H/C-H连接反应。此外，我们已经成功合成了使用开发的反应的天然产物Eudistomin U，具有DNA结合活性。