低原子価8族遷移金属錯体による炭素-ヘテロ原子結合の活性化

低价第8族过渡金属配合物对碳-杂原子键的活化

基本信息

  • 批准号:
    11119215
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.47万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
  • 财政年份:
    1999
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    1999 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

1 0価ルテニウム錯体Ru(cod)(cot)と三級ホスフィン配位子の反応我々の作業仮説として酸化的付加による結合切断反応を行う際に、支持配位子により、0価ルテニウム種を更に高還元状態に誘導することが必要であると考え、多様な三級ホスフィン配位子が導入可能な(1,5-cyclooctadienyl)(1,3,5-cyclooctatriene)ruthenium[以下、Ru(cod)(cot)とする]と各種ホスフィン配位子との反応を検討した。その結果、Ru(cod)(cot)はトリフェニルホスフィンなどのかさ高いホスフィンとは反応しないが、反応する場合にはいずれも従来の推定とは異なり、1,5-CODが遊離することが明かとなった。また、PMe_3などのコンパクトなホスフィンの場合には2価の(η^1:η^3-C_8H_<10>)RuL_3が、PEt_3の場合には0価の(η^4-C_8H_<10>)RuL_3が得られることが明らかになった。更に2価錯体である前者は酸化的付加に対して不活性であるが、0価錯体である後者は、炭素-酸素結合や炭素-水素結合などの酸化的付加にきわめて活性であることを解明した。2 炭素-酸素、炭素-イオウ結合のルテニウムヘの酸化的付加前述のRu(cod)(cot)と各種三級ホスフィン配位子の組み合わせにより、アリルエステル、エーテル、スルフィドならびにビニルエステルなどの炭素-酸素結合、およびアリルスルフィド、ビニルスルフィドなどの炭素-イオウ結合が非常に容易に切断されることを明らかにした。これらの結合切断反応では、オレフィンのルテニウムヘの前配位が必須であることを解明した。3 アリルオルト置換フェニルエーテルまたはオルト置換フェノールの連続的結合切断反応炭素-酸素結合または酸素-水素結合の切断の後に生成するアリロキソ基のオルト位に置換基を導入し強制的に炭素-水素結合がルテニウム中心に接近する分子設計をすることによりO-C/O-Hおよびsp ^3C-H結合の連続的な結合切断反応が進行した。また、これらの新規反応によりベンゾピランなどのヘテロ環化合物を合成した。
1. The interaction between Ru(cod)(cot) and tertiary ligand is discussed in detail. The interaction between Ru(cod)(cot) and tertiary ligand is discussed in detail. The interaction between Ru (cod)(cot) and tertiary ligand is discussed in detail. The interaction between Ru (cod)(cot) and tertiary ligand is discussed in detail.(1,5-cyclooctadienyl)(1,3,5-cycloatriene)ruthenium[Ru(cod)(cot)] and various ligands are discussed. As a result, Ru(cod)(cot) is not the same as Ru (COD). (η^1:η^3-C_8H_<10>)RuL_3, PEt_3 field combination,(η^4-C_8H_) <10>RuL_3 field combination. The former is acidified, the latter is carbon-acid bound, carbon-water bound, and the latter is acidified. 2 Carbon-acid, carbon-acid combination, carbon-acid combination It's very easy to cut it off. The binding mechanism of the complex is called "binding mechanism." 3. The molecular design of carbon and water bonds is based on the introduction of carbon and water bonds and the molecular design of O-C/O-H bonds. H. The connection between the two is broken and the connection is reversed. A new method for synthesis of cyclic compounds was developed.

项目成果

期刊论文数量(2)
专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Y. Usui, et al.: "Ring Opening Reactions of Thiiranes by Alkoxo- and Aryloxogold (I) Complexes"J. Chem. Soc., Dalton Trans.. 4397-4406 (1999)
Y. Usui 等人:“Alkoxo- 和 Aryloxogold (I) 配合物对硫杂环丙烷的开环反应”J.
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