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14族典型元素不飽和環状化合物の合成法の開発と構造および反応性

14族典型元素不飽和環状化合物の合成法の開発と構造および反応性
14族典型元素不饱和环状化合物的合成方法、结构及反应活性进展
批准号：
13029015
负责人：
関口 章
金额：
$1.34万
依托单位：
University of Tsukuba
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)
财政年份：
2001
资助国家：
日本
项目状态：
已结题
起止时间：
2001 至 --
来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13029015/
关键词：
高周期14族元素有機ケイ素化合物不飽和小員環化合物シリルカチオンシリルラジカルシリルアニオンケイ素π電子系化合物

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项目成果

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我々が既に合成に成功しているフリーなケイ素カチオン種であり且つケイ素原子を骨格元素とするホモ芳香族性化学種であるシクロテトラシレニリウムイオンは、立体的に小さい求核剤であるメチルリチウムとの反応でメチル基の付加によってケイ素不飽和4員環化合物シクロテトラシレンを与えたのに対し、嵩高いトリアルキルシリルナトリウムとの反応では1電子還元反応が進行してケイ素ラジカル種-シクロテトラシレニルラジカルが生成することを見い出し、ケイ素ラジカル種を初めて安定に単離することに成功した。X線結晶構造解析の結果、4員環内に組み込まれたアリル型ラジカルであることを明らかにし、シクロテトラシレニリウムイオンにおいて発現していた1,3-位のケイ素間の相互作用によるホモ芳香族性が、1電子還元により消失することも分かった。また、シクロテトラシレニルラジカルのさらなる1電子還元によりケイ素4員環状アニオン種-シクロテトラシレニドイオンの合成にも成功し、その分子構造を決定した。本研究で合成、単離に成功したシクロテトラシレニリウムイオン-シクロテトラシレニルラジカル-シクロテトラシレニドイオンはそれぞれ反応活性なカチオン、ラジカル、アニオン中心がアリル型ケイ素π電子系上に非局在化していることを核磁気共鳴、電子スピン共鳴等の分光法により明らかにした。また、シクロテトラシレニリウムイオン-シクロテトラシレニルラジカル-シクロテトラシレニドイオンは化学的な酸化還元により相互変換が可能であり、高周期14族元素のみからなるπ電子系において2段階の可逆な酸化還元系を構築できることも明らかにした。
期刊论文(6)
专著(0)
科研奖励(0)
会议论文
Masaaki Ichinohe: "Photoisomerization of Persilyl-Substituted Silacyclopropene : Formation of Stable Persilyl-Substituted 1-Silaallene, and Its Reactivity"Chemistry Letters. 11. 1074-1075 (2001)
Masaaki Ichinohe：“紫苏基取代的硅杂环丙烯的光异构化：稳定的紫苏基取代的 1-硅杂烯的形成及其反应性”化学快报。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Tsukasa Matsuo: "Isolation and Characterization of the Monomeric and Dimeric Structures o Tetrakis(trimethylsilyl)butatriene Dianion Dilithium"Chemical Communications. ・5. 503-504 (2001)
松尾司：“四（三甲基甲硅烷基）丁三烯双阴离子二锂的单体和二聚结构的分离和表征”化学通讯·503-504。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Vladimir Ya. Lee: "Reaction of 1-Disilagermirene with Benzaldehyde : An Unexpected Combination of Cycloaddition and Insertion Pathways"Chemistry Letters. 7. 728-729 (2001)
弗拉基米尔·雅。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
Vladimir Ya. Lee: "A New Pathway in the Reaction of Disilene with Carbonyl Compounds : an "Ene" Reaction instead of Cycloaddition"Chemical Communications. 20. 2146-2147 (2001)
弗拉基米尔·雅。
DOI： --
发表时间：
期刊：
影响因子： --
作者： []
通讯作者：
共 6 条
    Synthesis of organosilicon materials with redox function and application to next generation secondary battery
    三重結合ケイ素化学種ジシリンが拓く新しい典型元素化学:高周期ビニルカチオンの合成
    • 批准号：
      11F01338
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for JSPS Fellows
    • 资助金额：
      $1.09万
    • 财政年份：
      2011
    • 负责人：
      関口 章
    • 依托单位：
      University of Tsukuba
    高周期元素メタロアロマティシティーの実験的及び理論的検証
    • 批准号：
      20038006
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $1.98万
    • 财政年份：
      2008
    • 负责人：
      関口 章
    • 依托单位：
      University of Tsukuba
    アセチレンケイ素類縁体の重合によるπ共役高分子の構築
    • 批准号：
      19022004
    • 项目类别：
      Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
    • 资助金额：
      $1.79万
    • 财政年份：
      2007
    • 负责人：
      関口 章
    • 依托单位：
      University of Tsukuba
    海外基金